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高能量密度固態電池的穩定循環高度依賴于動力學穩定的固態鋰合金化反應。固-固界面的鋰（Li）金屬沉積是界面波動和電池失效的主要原因，其形成需要明確的機制解釋，尤其是關鍵動力學方面存在短板。

圖1. 連續鋰化過程中Li-In的鋰動力學演變

在此，清華大學張強教授等人將Li-In合金作為模型系統，用于篩選Li動力學中的速率決定步驟和載體種類。作者發現了從合金化到金屬沉積的動力學轉變，并通過恒電流電化學阻抗譜 (GEIS) 對弛豫時間分布 (DRT) 進行分析，原位監測了它們的演變過程。

在整個鋰化過程中對鋰原子擴散和電荷轉移進行量化和比較，表明了速率決定步驟為不同鋰化階段的電荷轉移或鋰原子擴散。

圖2. Li動力學轉變的速率決定步驟和主要載體

具體而言，快速的鋰原子擴散（>10^-11 cm² s^-1) 和避免鋰金屬成核的快速電荷轉移保證了穩定的合金化過程，而衰減的電荷轉移將觸發從合金化到金屬沉積的轉變。

鋰動力學轉變證明了主導載流子從鋰原子到鋰空位的交替，構成了特定動力學特征的內因，包括決速步驟和界面穩定性。鋰合金負極中的速率決定步驟和載體的知識提供了下一代固態鋰電池應用所需的關鍵洞察力。

圖3. 全固態電池鋰鋁合金電極鋰化過程中的動力學特性

The carrier transition from Li atoms to Li vacancies in solid-state lithium alloy anodes, Science Advances 2021. DOI: 10.1126/sciadv.abi5520

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