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侯陽(yáng)/戴黎明AFM: 先計(jì)算再實(shí)驗(yàn)！富電子Co位點(diǎn)加速水離解動(dòng)力學(xué)以實(shí)現(xiàn)高效堿性HER

電催化水分解被廣泛認(rèn)為是最經(jīng)濟(jì)、最有效的高純氫制氫技術(shù)之一。鉑基催化劑是有效的析氫反應(yīng)(HER)催化劑。但是，鉑基催化劑的稀缺性和高成本阻礙了水分解技術(shù)的廣泛應(yīng)用。因此，開(kāi)發(fā)豐富的非貴重的、具有成本效益的電催化劑是未來(lái)氫經(jīng)濟(jì)發(fā)展的必要趨勢(shì)。

近日，浙江大學(xué)侯陽(yáng)、新南威爾士大學(xué)戴黎明等報(bào)道了一種鉬摻雜硒化鈷納米片電催化劑，其硒空位封裝在N摻雜碳基質(zhì)中(Mo-Co_0.85Se_VSe/NC)，用于有效的析氫反應(yīng)(HER)。

由于水解離步驟是堿性HER的重要途徑，研究人員首先進(jìn)行密度泛函理論(DFT)計(jì)算來(lái)研究Co_0.85Se/有/無(wú)Mo摻雜劑和Se空位對(duì)水的解離。結(jié)果發(fā)現(xiàn)，Mo-Co_0.85Se_VSe具有最優(yōu)的水解離能壘。

由于Mo-Co_0.85Se_VSe/NC調(diào)制的電子環(huán)境和增強(qiáng)的電子電導(dǎo)率，其在堿性介質(zhì)中表現(xiàn)出顯著增強(qiáng)的HER性能，在10 mA cm^-2和200 mA cm^-2的電流密度下分別具有151 mV和275 mV的低過(guò)電位，性能幾乎優(yōu)于之前報(bào)道的所有用于HER的最先進(jìn)的基于過(guò)渡金屬硒化物甚至是商用Pt/C(200 mA cm^-2，298 mV)催化劑。

實(shí)驗(yàn)和密度泛函理論(DFT)計(jì)算表明，Mo-Co_0.85Se_VSe/NC增強(qiáng)的HER活性歸因于從Mo原子通過(guò)橋連 Se原子到Co原子的電荷轉(zhuǎn)移，導(dǎo)致Co位點(diǎn)的電子富集；由于Mo和Se空位之間的協(xié)同作用，加速了Mo-Co_0.85Se_VSe/NC表面上的水離解；

另外，將Mo和Se空位引入Co_0.85Se有效地調(diào)節(jié)了Co位點(diǎn)周?chē)碾娮迎h(huán)境，促進(jìn)了水的離解并降低了質(zhì)子在Co位點(diǎn)上的吸附能，從而加速了堿性HER的Volmer-Heyrovsky過(guò)程。這項(xiàng)工作中描述的這種協(xié)同雜原子摻雜和空位工程策略可以擴(kuò)展到其他過(guò)渡金屬化合物系統(tǒng)，從而可以在電化學(xué)領(lǐng)域開(kāi)辟新應(yīng)用。

Accelerated Water Dissociation Kinetics By Electron-Enriched Cobalt Sites for Efficient Alkaline Hydrogen Evolution. Advanced Functional Materials, 2021. DOI: 10.1002/adfm.202109556

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