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任志鋒/周海青/張龍Small: 2 A cm-2下亦穩(wěn)定！具有界面sp H-P雜化的NiP2/Ni5P4實(shí)現(xiàn)高效持久HER

過渡金屬磷化物的催化析氫活性與磷含量有很大關(guān)系，但性能增強(qiáng)的物理起源仍然不明確，并且因?yàn)檩^差的H*吸附，調(diào)節(jié)磷化鎳(NiP₂/Ni₅P₄)的催化活性仍然具有挑戰(zhàn)性。

近日，休斯頓大學(xué)任志鋒(Zhifeng Ren)、湖南師范大學(xué)周海青、Fang Yu和中南大學(xué)張龍等通過陰離子取代將富P的NiP₂和貧P的Ni₅P₄整合到面內(nèi)異質(zhì)結(jié)構(gòu)中，其中面內(nèi)界面處的P原子作為活性H*吸附位點(diǎn)，從而通過調(diào)節(jié)NiP₂和Ni₅P₄之間的電子結(jié)構(gòu)促進(jìn)析氫反應(yīng)(HER)。

NiP₂/Ni₅P₄雜化物具有良好的活性和導(dǎo)電性，因此在酸中表現(xiàn)出類鉑催化活性。其在酸性溶液中，在10 mA cm^-2和100 mA cm^-2的電流密度下，HER過電位分別為30 mV和76 mV。

它的性能超過了目前報(bào)道的大多數(shù)的電催化劑，并且可與Pt催化劑相媲美(10 mA cm^-2/100 mA cm^-2時(shí)過電位為30 mV/72 mV)。另外，NiP₂/Ni₅P₄可以在大電流密度下平穩(wěn)運(yùn)行，在2000 mA cm^-2電流密度下的過電位僅為247 mV。

實(shí)驗(yàn)分析和密度泛函理論(DFT)計(jì)算表明，NiP₂/Ni₅P₄的P位點(diǎn)表現(xiàn)出中等的氫吸附強(qiáng)度，其作為HER的實(shí)際活性位點(diǎn)。

另外，NiP₂/Ni₅P₄優(yōu)異的活性源于P 2p和H 1s軌道之間密度態(tài)的適度重疊，從而優(yōu)化了H*吸附強(qiáng)度和動(dòng)力學(xué)過程。這項(xiàng)工作通過構(gòu)建面內(nèi)異質(zhì)結(jié)來制造堅(jiān)固的非貴金屬電催化劑的新途徑，為開發(fā)用于水電解的先進(jìn)電催化劑提供新的設(shè)計(jì)思路。

Engineering In-Plane Nickel Phosphide Heterointerfaces with Interfacial sp H-P Hybridization for Highly Efficient and Durable Hydrogen Evolution at 2 A cm^-2. Small, 2021. DOI: 10.1002/smll.202105642

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