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慕尼黑大學Angew.: 計算加實驗：優化Ru位點上的氫鍵以實現RuCo ANSs高效堿性HER

釕(Ru)基催化劑具有優異的的性能和較低的成本，這導致其成為在堿性析氫反應(HER)中替代鉑(Pt)的候選催化劑。然而，Ru位點處的氫結合(Ru-H)限制了釕(Ru)基催化劑的HER活性和實際應用。

基于此，慕尼黑大學Emiliano Cortes團隊通過快速共沉淀和電化學還原法制備了RuCo合金納米片(RuCo ANSs)，以探究Ru-H鍵中Ru和H之間的相互作用。

密度泛函理論(DFT)計算表明，Ru-H結合能的本質是 Ru的4dz²軌道和H的1s軌道之間的強相互作用。同時，Ru位點和載體(Co和Ni)之間的電荷轉移導致Ru的4dz²帶中心的適當向下移動，導致RuCo體系中H*的吉布斯自由能為0.022 eV，與純Ru體系中的0.133 eV相比大大降低。

另外，結構表征表明，Ru原子作為具有平面對稱和Z方向不對稱配位結構的孤立活性位點嵌入Co襯底中，獲得了最佳的4dz²調控電子結構。

更重要的是，氫傳感器和程序升溫脫附(TPD)測試表明，與純Ru納米粒子相比，RuCo ANS 中的Ru-H相互作用增強。

因此，在1 M KOH中，優化的RuCo ANSs在10 mA cm^-2電流密度下具有10 mV的超低過電位，Tafel斜率為20.6 mV dec^-1，性能優于商用Pt/C；RuCo ANSs在100 mV處的TOF為8.52 s^-1，遠高于商用Ru/C。綜上，這項工作為通過優化活性位點的金屬-H結合能來促進堿性HER提供了新的見解，同時也推動了與氫反應相關的高效催化劑的發展。

Optimizing Hydrogen Binding on Ru Sites with RuCo Alloy Nanosheets for Efficient Alkaline Hydrogen Evolution. Angewandte Chemie International Edition, 2021. DOI: 10.1002/anie.202113664

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