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在決定整體催化性能時，催化劑所處的微環境與活性中心同樣重要。近年來，研究人員發現納米顆粒（NP）表面配體可以積極參與構建有利的催化微環境，作為納米顆粒/有序配體中間層（NOLI）的一部分用于選擇性CO₂轉化。然而，許多配體-配體相互作用被認為是形成這種催化中間層所必需的，而這一點仍有待理解。

基于此，美國加州大學伯克利分校楊培東院士（通訊作者）等人報道了通過改變NPs的初始尺寸并利用光譜和電化學技術，發現NPs組裝通過配體交錯作用導致NOLI形成所需的配體相互作用，這對于在電催化CO2轉化過程中在催化劑表面形成結構有序的配位層至關重要。

通過采用不同尺寸的單分散Ag NPs來改變NP組裝的初始條件。光譜證據表明，小尺寸NPs的大表面曲率允許在組裝過程中表面配體的相互交叉。

由此產生的強分子間相互作用促進了NOLI的形成，其程度決定了相關去溶劑化陽離子的數量。NP表面這種獨特的催化微環境導致電還原CO₂轉化為CO的顯著內在活性增強。

這項研究揭示了NP組裝促進的NP配體相互作用及其在電催化過程中的復雜行為。此外，這項工作表明納米顆粒的幾何因素，如表面曲率，可能會嚴重影響這種配體相互作用。

總之，該研究結果為NP電催化劑設計提供了新的機會，其中利用NP配體相互作用為電催化反應創造了有利的微環境，從而提高了催化劑的內在活性。

Nanoparticle Assembly Induced Ligand Interactions for Enhanced Electrocatalytic CO₂ Conversion. J. Am. Chem. Soc., 2021, DOI: 10.1021/jacs.1c09777.

https://doi.org/10.1021/jacs.1c09777

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楊培東JACS：納米顆粒組裝誘導配體相互作用增強電催化CO2轉化

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