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蘇大/阿德萊德大學Nat. Commun.: 導電載體莫忽視！電流沖擊及電荷離域誘導和穩(wěn)定的銅微晶促進CO2RR

CO₂過量排放導致嚴重的溫室效應，這促使人類迫切盡早實現(xiàn)碳中和，而二氧化碳電催化還原(CO₂RR)可解決環(huán)境和資源危機，但以產品為導向且節(jié)能的電化學CO₂還原(CO₂RR)依賴于以機械理解為指導的合理催化劑設計。

基于此，蘇州大學彭揚、鐘俊和阿德萊德大學焦研等仔細研究了導電載體對半導體金屬有機骨架(MOF)-Cu₃(HITP)₂的CO₂RR行為的影響。

與獨立的MOF相比，添加Ketjen Black大大提升了C₂H₄在廣泛的電位范圍和長時間內60-70%的穩(wěn)定法拉第效率的能力。Operando XAS結合非原位延時XRD和TEM分析清楚地表明，在KB的存在下，微小的Cu微晶從MOF中迅速還原并穩(wěn)定下來。

相比之下，在Cu₃(HITP)₂在沒有KB的情況下，Cu納米粒子逐漸減少并聚集成更大的尺寸重建的MOF中的多晶Cu納米微晶通過電流沖擊和電荷離域被導電載體誘導和穩(wěn)定，這類似于通過金屬離子電池中的導電支架防止枝晶的機制。

密度泛函理論(DFT)計算表明，催化劑所含的多面和豐富的晶界在抑制HER的同時促進了C-C耦合。

綜上，該研究探究了載體-催化劑之間的相互作用，以及通過調節(jié)電荷傳輸來調節(jié)Cu晶態(tài)在引導CO₂RR途徑中的關鍵作用，該工作的研究結果可能會擴展到其他金屬-有機配合物。

Promoting Ethylene Production over a Wide Potential Window on Cu Crystallites Induced and Stabilized via Current Shock and Charge Delocalization. Nature Communications, 2021. DOI:10.1038/s41467-021-27169-9

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