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中科大謝毅/孫永福Nano Lett.: 金屬簇結(jié)合碳?xì)饽z，CH4部分光氧化性能高！

CH₄分子具有穩(wěn)定的規(guī)則四面體結(jié)構(gòu)，C-H具有493.3 kJ mol^-1的解離能約和2.84×10^-40 C²m²J^-1的低極化率，這導(dǎo)致在溫和條件下CH₄難以直接轉(zhuǎn)化。太陽(yáng)能驅(qū)動(dòng)的光催化CH₄部分氧化可以在常壓和接近室溫下進(jìn)行。然而，光催化CH₄部分氧化轉(zhuǎn)化效率低，這主要?dú)w因于緩慢的多步電子轉(zhuǎn)移動(dòng)力學(xué)和C-H鍵難以活化，并且產(chǎn)物的選擇性通常也難以控制。

基于此，中國(guó)科學(xué)技術(shù)大學(xué)謝毅、孫永福等設(shè)計(jì)了一種錨定在三維多孔碳?xì)饽z上的帶正電荷的鐵團(tuán)簇(FeCA)，以實(shí)現(xiàn)高效光催化CH₄部分氧化。

碳?xì)饽z的三維結(jié)構(gòu)可以防止金屬團(tuán)簇聚集成納米顆粒，而其多孔結(jié)構(gòu)有利于CH₄分子的吸附和產(chǎn)物的釋放，可以避免產(chǎn)物的過(guò)氧化，從而提高產(chǎn)品選擇性。

表征結(jié)果顯示，由于高導(dǎo)電性碳?xì)饽z優(yōu)異的光吸收性和高載流子遷移率，相應(yīng)的碳原子很容易被光激發(fā)成激發(fā)態(tài)，其可以接受來(lái)自金屬簇離子Fe^δ+位點(diǎn)的電子，從而激活CH₄分子中的C-H鍵以生成CH₄^–中間體。此外，原位DRIFTS光譜表明，通過(guò)CH₄氧化形成的CH₃*和CH₃O*中間體的羥基化獲得CH₃OOH。

基于這些優(yōu)點(diǎn)，錨定在碳?xì)饽z上的鐵團(tuán)簇實(shí)現(xiàn)了高效的CH₄部分光氧化成CH₃OOH。在AM 1.5 G輻照下，優(yōu)化的0.75FeCA800-4上CH₃OOH的選擇性接近100%，生成速率為13.2 mmol g_Fe^-1 h^-1，優(yōu)于之前報(bào)道的大多數(shù)類似條件下的負(fù)載型催化劑。

簡(jiǎn)而言之，這項(xiàng)工作指出了一條顯著加速在溫和的條件下選擇性CH₄部分光氧化成CH₃OOH的新途徑。

Selective CH₄ Partial Photooxidation by Positively Charged Metal Clusters Anchored on Carbon Aerogel under Mild Conditions. Nano Letters, 2021. DOI: 10.1021/acs.nanolett.1c03682

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中科大謝毅/孫永福Nano Lett.: 金屬簇結(jié)合碳?xì)饽z，CH4部分光氧化性能高！

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