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中大劉升衛Appl. Catal. B：利用活性中心協同調節W6+摻雜晶體g-C3N4納米棒光催化CO2還原回收太陽能燃料

石墨碳氮化物（g-C₃N₄）在光催化將溫室氣體CO₂轉化為有價值的太陽能燃料方面具有廣闊的應用前景。結晶型g-C₃N₄（CCN）受到廣泛關注，但是由于缺乏合適的活性位點，其CO₂還原效率和選擇性仍不理想。

基于此，中山大學劉升衛教授（通訊作者）等人報道了通過在相鄰七嗪單元的空腔位置形成W-N₆鍵來構建的鎢（W）摻雜的CCN（CCN-W）。其中，作者以預制的CCN為前驅體，W(CO)₆作為金屬源，在溶劑熱處理的幫助下制備了W⁶⁺摻雜的晶體氮化碳（CCN-W）納米棒，包括W-N₆鍵合。

通過測試結果表明，CCN-W中的W-N₆鍵是通過將相鄰七嗪單元空腔位置的N 2p的孤對電子與W⁶⁺離子的空軌道配位而形成的。正如預期的那樣，W⁶⁺的電子存儲能力有利于光電子在W-N₆部分的俘獲和積累，抑制電荷復合。

同時，CCN-W中的W-N₆中心以中等覆蓋率和強度促進化學吸附CO₂和CO中間體。因此，在W-N₆中心相遇的累積光電子和吸附的CO₂將有效地還原為CO中間體，后者進一步加氫生成烴（CH₄和C₂H₄），具有約83%的高選擇性。

值得注意的是，相對于CCN，CCN-W上的全光譜CO₂還原速率（11.91 μmol g^-1 h^-1）增加了>5倍，同時，對烴類化合物（CH₄和C₂H₄）的光電子選擇性增加了>2倍。W⁶⁺摻雜引入了W-N₆作為多功能活性中心，豐富了光電子和CO₂分子，并通過降低反應勢壘和適度穩定共中間體催化其選擇性轉化為烴類化合物。

同時，由于W⁶⁺摻雜，CCN-W的能帶結構被調整，通過在帶隙中形成局部能級來增強可見光吸收能力。通過降低VB邊緣位置，提高了空穴氧化電位和 H2O 氧化動力學。該研究將為利用多功能活性中心調節CCN光催化劑以實現高效和選擇性光催化CO₂還原提供新的見解。

Recovering solar fuels from photocatalytic CO₂ reduction over W⁶⁺-incorporated crystalline g-C₃N₄ nanorods by synergetic modulation of active centers. Appl. Catal. B Environ., 2021, DOI: 10.1016/j.apcatb.2021.120978.

https://doi.org/10.1016/j.apcatb.2021.120978.

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