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華理楊化桂/劉鵬飛/袁海洋EES: 碳包覆銅，疏水性核殼結構實現的選擇性甲烷電合成

通過二氧化碳還原反應(CO₂RR)電合成有價值的化學品為解決全球能源和可持續性問題提供了一種有前景的方法。然而，深度還原產物(DRP)的選擇性和活性仍然是一大挑戰。

基于此，華東理工大學楊化桂、劉鵬飛和袁海洋等構建了一種具有疏水核殼結構的銅碳基催化劑(H-CuO_x@C)，以實現選擇性甲烷電合成。

由于疏水性碳殼誘導的O覆蓋而提高了CO₂吸附和活化和抑制了HER，催化劑具有卓越的DRP選擇性。

具體而言，H-CuO_x@C催化劑在中性介質中，-1.60 V_RHE下的CH₄法拉第效率為81±3%；在堿性流通池配置中，其在最大CH₄部分電流密度可達-434 mA cm^-2，CO₂-CH₄轉化速率高達0.56 μmol cm^-2 s^-1，這是基于銅催化CO₂-CH₄的優異電催化劑之一。

另外，H-CuO_x@C在-700 mA cm^-2的電流下，連續運行長達23700 s的時間范圍內表現出超過50%的FE_CH4，表明H-CuO_x@C具有長期穩定性。

密度泛函理論(DFT)計算表明，減少催化劑表面水覆蓋的疏水結構可以促進*CO中間體的質子化并阻止CO的產生，進一步有利于甲烷的生成。

研究人員認為許多基于銅的催化劑有望從這項研究中得到結論，通過催化劑結構設計適當的H₂O可用性以阻止CO生成，進一步提高DRP選擇性。

Selective Methane Electrosynthesis Enabled by a Hydrophobic Carbon Coated Copper Core-Shell Architecture. Energy & Environmental Science, 2021. DOI:10.1039/d1ee01493e

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