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大氣中二氧化碳（CO₂）的增加導致了全球溫室效應和極端天氣。太陽能驅動的CO₂光催化轉化為有價值的化學物質是解決上述問題的可能途徑。其中，金屬有機骨架（MOFs）作為一類有機-無機雜化材料，在二氧化碳還原反應（CO₂RR）光催化領域具有廣闊的應用前景。但是，CO₂RR中的大多數MOFs仍然具有有限的光催化性能以及單一金屬引起的選擇性，并且面臨不穩定性的挑戰。

基于此，蘭州大學丁勇教授（通訊作者）等人報道了利用10種普魯士藍類似物（PBAs）作為多相催化劑直接用于光催化CO₂RR，其表現出良好的光催化CO生成性能。

PBAs可用于光催化CO₂還原，具有以下的原因：

（1）PBAs由于[M^III(CN)₆]^3-的部分缺失而具有固有微孔（約0.5 nm）和擴大的微孔（約1.0 nm），其大到足以讓CO₂分子甚至光敏劑進入；

（2）PBAs是一種雙金屬MOF，由于PBAs的多電子和多核結構，金屬之間存在協同效應，這種協同作用極大增強了CO₂RR的光催化活性和選擇性；

（3）多溴聯苯是水氧化光催化劑（WOCs），意味著它們在完全實現光合作用方面具有實際應用；

（4）PBAs中的N原子可以吸附CO₂分子，其中CO₂和金屬活性中心彼此接近。

通過實驗測試發現，Ni-CO PBA的質量演化速率為140 mmol g^-1 h^-1，表觀量子效率（AQY）約為0.7%，CO選擇性約為96.8%。值得注意的是，M^II-Co PBAs的CO₂RR活性優于M^II-Fe PBAs，但是前者對CO的選擇性低于后者。電化學表征和穩態光致發光（PL）光譜證實，活性的差異取決于它們的電子轉移速率。

此外，密度泛函理論（DFT）計算以及PBAs的H₂吸附和解吸實驗揭示了選擇性的差異。總之，CO活性和選擇性的實驗結果表明PBAs中M^II和M^III金屬之間確實存在協同效應。

Light-Driven CO₂ Reduction over Prussian Blue Analogues as Heterogeneous Catalysts. ACS Catal., 2021, DOI: 10.1021/acscatal.1c04415.

https://doi.org/10.1021/acscatal.1c04415.

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蘭大丁勇ACS Catal.：普魯士藍類似物作為多相催化劑的光驅動CO2還原

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