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研究背景

催化煙炱(tái)燃燒是去除柴油燃燒產(chǎn)生的煙塵的最有效的后處理技術(shù)，這種顆粒物可能會導(dǎo)致嚴(yán)重的健康和環(huán)境問題。實際上，排放的顆粒被困在柴油顆粒過濾器(DPF)中，并利用尾氣溫度在涂層催化劑上進一步氧化，用于DPF再生。然而，目前可用的催化劑不能將點火溫度降低至低于排氣管溫度。特別是，城市柴油車經(jīng)常在交通中停留大量時間，因此排氣溫度通常只有10-200°C，如此低的溫度無法進行催化煙炱燃燒。

為了應(yīng)對低溫點火對煙炱燃燒的挑戰(zhàn)，開發(fā)了許多類型的催化劑。一般來說，這些催化劑涉及兩個關(guān)鍵因素：它們的內(nèi)在活性和它們接觸煙炱顆粒的效率。前者由催化劑成分決定，催化劑成分主要由貴金屬（Pt、Pd和Au）、混合氧化物（鈣鈦礦、莫來石和Co-Ce氧化物）和堿/堿土金屬（K和Sr）組成。后者取決于催化劑的形態(tài)能否容納并有利于接觸煙炱顆粒，例如，采用了三維有序的大孔催化劑結(jié)構(gòu)，允許煙炱顆粒進入結(jié)構(gòu)的內(nèi)孔隙，降低了煙炱擴散到催化劑活性部位的阻力。此外，還探索了介孔結(jié)構(gòu)、空心框架和納米花樣形態(tài)，以提高接觸效率。

寧波材料所&濟南大學(xué)Nature Catalysis：大大降低反應(yīng)溫度！

盡管探索了多種催化劑設(shè)計的策略，但煙炱燃燒的點火溫度，即使是T₁₀（10%的煙炱轉(zhuǎn)換溫度），也仍然大于200°C。因此，傳統(tǒng)的熱催化技術(shù)很難達到點火溫度極限。另一方面，非熱等離子體可以產(chǎn)生O、O₃和其他氧化活性極高的活性基團，已被用于在180°C的點火溫度下幫助煙塵催化劑的還原。

最近，Wismann等人提出了一種甲烷重整的電驅(qū)動方法，與常規(guī)燃燒的化學(xué)反應(yīng)相比，以環(huán)保的方式產(chǎn)生H₂，在常規(guī)燃燒的化學(xué)反應(yīng)中，通過導(dǎo)電催化劑引起的內(nèi)部電加熱（焦耳加熱）在沒有外部加熱的情況下直接驅(qū)動催化反應(yīng)。這種催化劑的內(nèi)部加熱不僅為實現(xiàn)催化反應(yīng)的靈活、緊湊和高效的熱控制提供了一種方式，還通過電子效應(yīng)大大提高了催化劑的活性和抗毒化能力。這種有趣的方法也用于其他反應(yīng)，包括二氧化碳制甲烷和甲醛、一氧化碳和甲苯的氧化。

成果簡介

考慮到煙炱是一種導(dǎo)電固體反應(yīng)物，如果催化煙炱燃燒被電驅(qū)動（施加電壓），與那些非導(dǎo)電氣體反應(yīng)物相比，效果會增強。此外，一個特別的優(yōu)勢在于，車輛的車載電氣系統(tǒng)，特別是混合動力汽車（HEV），可以方便地為電驅(qū)動過程提供動力。

近日，寧波材料所張建研究員、張業(yè)新副研究員和濟南大學(xué)張昭良教授在Nature Catalysis上發(fā)表文章，Decreasing the catalytic ignition temperature of diesel soot using electrified conductive oxide catalysts，通過使用導(dǎo)電氧化物作為催化劑，大大降低了煙炱顆粒的反應(yīng)溫度。

在本研究中，作者利用典型的導(dǎo)電氧化物催化劑，包括氧化銻錫(ATO)、LaCoO₃鈣鈦礦、氧化銦錫(ITO)和氧化銦錫負(fù)載K (K/ATO)，探索了催化燃燒煙炱的電驅(qū)動過程，這些催化劑除了具有高導(dǎo)電性外，還具有抗氧化性。使用這些催化劑，作者設(shè)計了一種用于煙炱燃燒的電驅(qū)動程序氧化（electrically powered programmed oxidation，EPPO）策略。

圖1. 煤煙燃燒的EPPO策略

在這種策略中，對催化劑-煙炱混合物施加線性增加的電力，以便在沒有外部加熱的情況下觸發(fā)煙炱燃燒。燃燒效率是根據(jù)時間和燃燒溫度的函數(shù)確定的，并探討了溫度和催化劑-煙炱接觸條件的依賴性。EPPO策略被認(rèn)為在觸發(fā)煙炱燃燒方面是有效的，其中混合物中一半以上的煙炱在幾分鐘內(nèi)被燃燒，而T₅₀（50%的煙炱轉(zhuǎn)換溫度）僅<75°C。在緊密接觸條件下，使用K/ATO作為催化劑，在<75°C時，煙炱轉(zhuǎn)化效率達到53%。實現(xiàn)的性能遠遠優(yōu)于傳統(tǒng)的熱催化煙炱燃燒，通常在T₅₀>300°C。

作者提出了兩個關(guān)鍵的性能機制：（1）電驅(qū)動釋放晶格氧激活導(dǎo)電氧化物催化劑；（2）導(dǎo)電催化劑和煙炱顆粒之間的相反電動流體化提高催化劑-煙炱接觸效率。電驅(qū)動過程突破了煙炱燃燒的點火溫度極限，因此有可能應(yīng)對低排氣溫度下DPF再生的煙炱消除挑戰(zhàn)。

這種催化煙炱燃燒的電驅(qū)動方法突破了煙炱燃燒的催化點火溫度極限，為解決所有低排氣溫度下煙炱處理提出了一個有前途的策略。有希望的是，該策略可以使用車載電力系統(tǒng)納入車輛設(shè)計，特別是HEV的設(shè)計。通過將這一策略與電子控制單元相結(jié)合，可以根據(jù)PM排放量的變化實時調(diào)整電力輸入，以降低能源成本。