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華科李會(huì)巧EEM：兼具高倍率、良好穩(wěn)定性和耐低溫的銻/磷固溶體

在合金型負(fù)極中，單質(zhì)銻（Sb）具有合適且安全的平臺(tái)、簡(jiǎn)單的鋰化途徑、小電壓極化、高電導(dǎo)率和優(yōu)異的循環(huán)穩(wěn)定性。然而，挑戰(zhàn)在于其較低的固有容量（660 mAh/g），不到硅的1/6。

華中科技大學(xué)李會(huì)巧等提出了一種無(wú)縫整合策略，通過(guò)將磷（P）的容量合并到銻中，可在不犧牲其循環(huán)穩(wěn)定性和倍率性能的情況下良好地保持其電壓平臺(tái)。

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圖1. Sb₃₀P₃₀的表征

單質(zhì)P具有大容量（2596 mAh/g）和與Sb匹配良好的平臺(tái)（?0.75 V）的巨大優(yōu)勢(shì)，有望在保持相同電壓平臺(tái)的同時(shí)擴(kuò)大Sb的容量。此外，P原子可以堆疊成已知的同素異形體，它具有與Sb非常相似的獨(dú)特褶皺層結(jié)構(gòu)，這提供了基于P和Sb結(jié)構(gòu)相似性將它們整合在一起的可能性。在這里，作者通過(guò)典型的高能機(jī)械球磨，成功合成了Sb_60-xP_x系列固溶體。有趣的是，研究發(fā)現(xiàn)P的加入大大增加了這種Sb₃₀P₃₀固溶體的容量（從660到993 mAh/g），同時(shí)保持了類(lèi)似于單質(zhì)Sb的單一和穩(wěn)定的放電平臺(tái)（~0.79V）。包括XPS、PDF、拉曼和EDS映射在內(nèi)的各種實(shí)驗(yàn)表征表明，在這種材料中，P和Sb原子相互作用，形成了均勻的固溶體合金，而不是兩種物質(zhì)的簡(jiǎn)單混合。

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圖2. Sb₃₀P₃₀的常溫電化學(xué)性能

因此，Sb₃₀P₃₀表現(xiàn)出優(yōu)異的倍率性能（5000 mA/g時(shí)為807 mAh/g）和良好的循環(huán)穩(wěn)定性（300次循環(huán)后仍保持821 mAh/g）。此外，這種Sb_60-xP_x合金在-30 °C時(shí)甚至可以提供621 mAh/g，因此可作為高能低溫電池的替代負(fù)極材料。這種基于固溶體化學(xué)的獨(dú)特?zé)o縫整合策略可以很容易地用于在類(lèi)似電壓下調(diào)節(jié)其他電極材料的容量。

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圖3. 低溫性能

Seamlessly merging the capacity of P into Sb at same voltage with maintained superior cycle stability and low temperature performance for Li-ion batteries. Energy Environmental Materials 2021. DOI: 10.1002/eem2.12336

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