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?湖大/南大EES：NA-Ru3Ni/C實(shí)現(xiàn)安培級(jí)電流密度下HER

制備出一種安培級(jí)電流密度下堿性析氫反應(yīng)（HER）的高活性的非Pt基催化劑，對(duì)于新型陰離子交換膜（AEM）電解水具有重要意義，但具有挑戰(zhàn)性。基于此，湖南大學(xué)黃宏文教授和南京大學(xué)胡征教授（共同通訊作者）等人報(bào)道了一種納米錐組裝的Ru₃Ni（NA-Ru₃Ni）催化劑，在電流密度為1000 mA cm^-2時(shí)表現(xiàn)出168 mV的低過電位，在100 mV時(shí)表現(xiàn)出26.5 s^-1的周轉(zhuǎn)頻率。此外，該催化劑在60 ℃的實(shí)際AEM電解槽中可在1000 mA cm^-2下穩(wěn)定工作2000 h，表現(xiàn)出了已報(bào)道中最佳的綜合性能。

通過DFT計(jì)算，作者研究了增強(qiáng)的局域電場和濃縮的K⁺離子在調(diào)節(jié)堿性HER途徑的能量勢壘中的作用，即水解離的Volmer步驟和H₂生成的Tafel步驟。在Ru₃Ni(0001)表面分別構(gòu)建了一層不含K⁺（No K⁺）和1/12單分子層的水分子，以探討K⁺陽離子的影響。此外，作者還模擬了水分子層中帶一個(gè)負(fù)電荷但不含K⁺的Ru₃Ni(0001)表面，以說明電場的影響。

在三種不同模型下堿性HER的吉布斯自由能（ΔG）圖，展示了對(duì)應(yīng)的水解離能壘（ΔG_W）和氫吸附自由能（ΔG_H*）。結(jié)果表明，在三個(gè)模型中，ΔG_W比ΔG_H*大得多，表明水解離生成H*的過程是速率決定步驟。對(duì)于水解離，界面水化K⁺離子在促進(jìn)水解離過程中起主導(dǎo)作用，進(jìn)而加速HER動(dòng)力學(xué)。因此，這些結(jié)果很好地支持了NA-Ru₃Ni極大提高了堿性HER活性。

Engineering a Local Potassium Cation Concentrated Microenvironment toward Ampere-Level Current Density Hydrogen Evolution Reaction. Energy Environ. Sci., 2022, DOI: 10.1039/D2EE02836K.

https://doi.org/10.1039/D2EE02836K.

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