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盡管開發(fā)了多維最先進(jìn)的電極材料來(lái)構(gòu)建更好的鋰金屬負(fù)極(LMAs)，但影響LMA電化學(xué)性能的關(guān)鍵因素仍然知之甚少。

韓國(guó)高麗大學(xué)Young Soo Yun等證明了電極和電解液之間界面處的局部鋰離子濃度對(duì)LMA電化學(xué)性能的重大影響。

Adv. Sci：闡明界面鋰離子濃度對(duì)鋰金屬負(fù)極的影響

圖1. 銅箔、碳黑和PNCs作為L(zhǎng)MA催化電極材料的電化學(xué)性能

在此作者通過(guò)使用不同的電極材料，如銅箔、碳黑和贗電容納米碳（PNCs），研究了鋰離子濃度對(duì)電極和電解液界面的影響。由于鋰化過(guò)程中的電場(chǎng)，電極材料的近表面被富鋰離子層(EDLs)覆蓋，其中高表面積的碳材料有利于形成更多的富鋰層。鋰覆蓋的表面在電解液分解時(shí)容易形成富鋰無(wú)機(jī)化合物，從而導(dǎo)致富鋰無(wú)機(jī)SEI（L-I-SEI）的膜電阻顯著降低。

Adv. Sci：闡明界面鋰離子濃度對(duì)鋰金屬負(fù)極的影響

圖2. 基于銅箔、碳黑和PNC的LMA的動(dòng)力學(xué)性能和循環(huán)穩(wěn)定性

其中，包含大量氮和氧雜原子的PNC可以贗電容方式儲(chǔ)存大量鋰離子，從而形成高離子導(dǎo)電性的L-I-SEI層。PNC誘導(dǎo)的高鋰離子濃度和L-I-SEI層可引導(dǎo)均勻的鋰金屬沉積/溶解循環(huán)，結(jié)果在1000次循環(huán)中實(shí)現(xiàn)了約99.0%的高庫(kù)倫效率（CE）。

此外，即使在30 mA cm^-2的高面電流速率下也能實(shí)現(xiàn)高倍率性能和較低的濃差極化，這與遭受大濃差極化的銅箔基LMA形成鮮明對(duì)比。這些結(jié)果表明：（1）界面上的鋰離子濃度是決定LMA電化學(xué)性能的關(guān)鍵因素；（2）贗電容電極納米材料對(duì)于開發(fā)高性能L-I-SEI層和將大量鋰離子電荷載流子集中在電極表面至關(guān)重要。

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圖3. 第20次鋰金屬沉積/溶解循環(huán)后銅箔、碳黑和PNC的非原位XPS數(shù)據(jù)

Understanding the Effects of Interfacial Lithium Ion Concentration on Lithium Metal Anode. Advanced Science 2021. DOI：10.1002/advs.202104145

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