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固態聚合物電解質（SPEs）抗氧化能力差、離子電導率低、易燃性高，極大地限制了其在高壓固態鋰金屬電池（LMB）中的應用。

在此，清華大學深圳國際研究生院賀艷兵副教授、中科院大連化物所鐘貴明研究員等人提出了一種創新的方法來準確調控聚偏二氟乙烯（PVDF）的分子結構并在其鏈上均勻地接枝磷衍生物，以構建用于超長循環高壓固態LMB 的具有支鏈拓撲結構的多功能SPE。PVDF首先在堿性環境中脫氟化氫生成C=C鍵，然后通過Friedel-Crafts烷基化反應與磷酸苯鋰（LPPO）反應形成LPPO均勻接枝的PVDF（PVDF-LPPO）。

支鏈拓撲結構有助于聚合物鏈段的運動并增加離子電導率，功能化的LPPO基團可以同時作為單一離子導體、阻燃劑和CEI成膜劑，大大提高PVDF-LPPO SPE的離子電導率從而提高固態LMBs的安全性和循環性能。通過分解LPPO在NCM811正極上構建了穩定且均勻的CEI，極大地抑制了與PVDF-LPPO SPE的副反應。此外，LPPO基團還大大提高了鋰離子遷移數并降低了活化能，提高了PVDF-LPPO SPE的電化學窗口。

圖1. PVDF-LPPO的設計和功能示意圖

因此，具有PVDF-LPPO SPE的Li||Li對稱電池可以在0.1 mA cm^-2下穩定循環超過1400小時，而 Li||PVDF||Li電池由于短路，僅在340小時循環后即失效。即使在0.2 mA cm^-2的更高電流密度和0.2 mA h cm^-2的容量下，Li||PVDF-LPPO||Li 對稱電池也具有更低的極化和更長的循環壽命。

固態NCM811||PVDF-LPPO||Li電池可在1 C、2.8~4.3 V條件下穩定循環超過1550次后容量保持率高達70.9%，在1 C、2.8~4.5 V之間穩定循環1000次后容量保持率仍高達61.5%。此外，軟包NCM811||PVDF-LPPO||Li 電池也具有出色的循環和安全性能。這項工作表明，在PVDF基SPE上接枝官能團是創建具有獨特拓撲結構的多功能聚合物電解質的有效方法，這為設計用于先進固態LMB的實用SPE開辟了新道路。

圖2. 基于PVDF和PVDF-LPPO SPE的固態電池在25°C下的性能

Topology Crafting of Polyvinylidene Difluoride Electrolyte Creates Ultra-Long Cycling High-Voltage Lithium Metal Solid-State Batteries, Energy Storage Materials 2022. DOI: 10.1016/j.ensm.2022.02.048

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賀艷兵/鐘貴明EnSM: PVDF電解質拓撲工藝實現超長循環高壓固態鋰電池

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