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構(gòu)建一個均勻富含無機物的固體電解質(zhì)界面（SEI）可以有效提高硬碳（HC）負極的整體儲鈉性能。然而，從傳統(tǒng)的酯類電解液中得到的厚而異質(zhì)的SEI不能滿足上述要求。

圖1. SEI的形成和表征

北京理工大學(xué)白瑩、吳川、李雨等提出了一種創(chuàng)新的界面催化機制，首次通過重構(gòu)HC表面的氧功能團，在酯類電解液中的HC電極上成功構(gòu)建了均勻分布的分級結(jié)構(gòu)和無機物豐富的SEI。

通過表面功能重構(gòu)策略，可逆的C=O（羰基）鍵被準確和均勻地植入到HC表面。這些C=O（羰基）鍵可以作為活性”錨點”來催化電解液的分解，其中的鹽類被優(yōu)先分解，SEI的生長方向可以被引導(dǎo)。因此，形成了一個均勻分布的、富含無機物的SEI。

理論計算進一步證實，HC表面的C=O（羰基）鍵是可控催化過程的活性中心。這是因為，與溶劑相比，C=O（羰基）鍵與鹽的相互作用要大得多，它可以催化鹽的優(yōu)先分解，形成無機物。

圖2. 酯類電解液中的鈉儲存性能

透射電子顯微鏡（TEM）和深度剖析X射線光電子能譜（XPS）直觀地表明，很大比例的結(jié)晶無機成分密集而均勻地分布在SEI的內(nèi)層。因此，改善的界面Na⁺轉(zhuǎn)移、SEI的高結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性和減少的溶劑分解協(xié)同促進了SIBs的HC負極的電化學(xué)性能。具體來說，獲得了顯著的可逆容量和超高的首效（379.6 mAh g^-1和93.2%）。

另外，倍率能力和循環(huán)性能也在一定程度上得到了極大的改善，在5 A g^-1下的10000次循環(huán)中每圈容量衰減率為0.0018%。作者相信，這種巧妙而高效的界面工程策略將有利于促進可持續(xù)和大規(guī)模SIBs的HC負極的商業(yè)化。

圖3. SEI分析

Interfacial Catalysis Enabled Layered and Inorganic-Rich SEI on Hard Carbon Anodes in Ester Electrolytes for Sodium-Ion Batteries. Advanced Materials 2023. DOI: 10.1002/adma.202300002

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AM：界面催化使硬碳負極在酯類電解液中獲得富無機SEI

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