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可充電Li-I₂電池（LIB）由于其理論容量高、成本低、環境友好等優點而備受關注。需要溶解多碘化物以促進I₂正極的電化學氧化還原反應，這將導致有害的穿梭效應，全固態LIB完全避免了多碘化物在液體系統中的穿梭。然而，傳統固體界面處的不溶性放電產物導致電化學反應緩慢且可充電性差等問題。

圖1. 傳統/本文全固態LIB正極/電解質界面的反應機理

在此，南京大學周豪慎教授、何平教授等人基于由精心設計的混合電解質（由分散層和阻擋層組成）實現的“受限溶解”策略，在全固態鋰離子電池中成功誘導出一種新的多碘化物化學。該策略的核心思想是將多碘化物的溶解限制在I₂正極附近的有限空間內，同時多碘化物向負極側的穿梭被完全阻斷。

其中，作為分散層的聚環氧乙烷（PEO）可以在很大程度上溶解在放電/充電過程中產生的多碘化物，從而促進快速和高度可逆的多碘化物化學。單鋰離子導體Li_1.5Al_0.5Ge_1.5(PO₄)₃（LAGP）作為阻擋層，有效避免了多碘化物的穿梭效應。此外，PEO分散層具有低楊氏模量，這可以提供固體電解質和固體I₂正極之間的緊密接觸，促進電池內的鋰離子傳輸。

圖2. 全固態LIB的反應機理研究

因此，通過采用這種混合電解質結構，成功地誘導了多碘化物氧化還原反應。原位拉曼結果揭示了在充電/放電過程中由I₅^–/I₃^–和I₃^–/I^–氧化還原對實現的兩步多碘化物反應，而不是傳統的一步固相反應 (I₂/I^–)。正如 CV、NMR和EIS結果所證明的，還實現了快速的反應動力學和鋰離子傳輸。

因此，該電池表現出高能量效率、優異的倍率性能和1C下超過9000次的長循環壽命（容量保持率為84.1%）。此外，該電池還表現出高安全性和優異的高溫性能。這項工作展示了全固態LIB在高容量/安全性儲能方面的廣闊應用潛力，為新型可充電全固態電池的開發開辟了新途徑。

圖3. 全固態LIB的電化學性能

Achieving long cycle life for all-solid-state rechargeable Li-I₂ battery by a confined dissolution strategy, Nature Communications 2022. DOI: 10.1038/s41467-021-27728-0

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