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基于聚合物的固態電解質因其在固態鋰金屬電池中的潛在應用而備受關注，因為它們具有柔韌性、與電極良好的界面接觸、低成本和易于放大等優點。然而，聚合物基電解質的熱響應仍然是主要關注點之一。

清華大學南策文院士、李亮亮等徹底研究了基于聚偏二氟乙烯(PVDF)的聚合物電解質和鋰金屬之間的界面穩定性的熱響應。

圖1 PVDF基聚合物電解質與鋰金屬界面的熱響應分析

研究發現，鋰對稱電池可以在最佳溫度下以低極化電壓和長壽命循環。電解液中的Li⁺、DMF和FSI-的化學環境不會因將電解液加熱到120 °C以下而發生太大變化，因此，它們與界面穩定性的溫度依賴性無關。

但是，當溫度從30升高到60和90 ℃時，電解質和鋰金屬之間形成的界面層具有較大差異，在60°C時電解質與鋰金屬形成的界面層均勻薄且表面光滑，而在30或90°C形成的界面層厚度不均勻或出現裂紋。因此可知，由于界面擴散動力學和電化學反應速率的變化，界面層的結構、均勻性和厚度隨溫度而變化。

圖2 不同溫度下形成的界面層的組成和結構

除了溫度外，影響電化學反應速率的電流密度在調節界面層的形態方面也起著至關重要的作用。受益于在最佳溫度（~60°C）和0.3 mA cm^-2的電流密度下原位形成的界面層，在30°C下循環的鋰對稱電池在0.3 mA cm^-2下實現了2600 h的超長循環壽命。

因此，通過熱電化學處理形成的界面層，提高了LiFePO₄||Li固態鋰金屬電池的循環性能。這項研究的發現為穩定PVDF基聚合物電解質與鋰負極之間的界面提供了一種有效途徑，即通過合理的熱電化學處理和界面化學的微調原位形成穩定的固體電解質界面，同時還將為固態鋰金屬電池中的鋰負極保護提供新的思路。

圖3 熱電化學處理

Significantly improved interface between PVDF-based polymer electrolyte and lithium metal via thermal -electrochemical treatment. Energy Storage Materials 2022. DOI: 10.1016/j.ensm.2022.01.034

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南策文院士/李亮亮EnSM：熱電化學處理改善聚合物電解質/鋰金屬界面

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