AEM：具有固有晶格缺陷的碳納米管微球助力高能長效鋰硫電池
加拿大滑鐵盧大學陳忠偉院士、華南師范大學王新證明在碳基硫主體材料中通過本征晶格缺陷工程可以顯著改善多硫化物穿梭及反應動力學遲緩的問題。具體來說，多孔碳納米管微球（ePCNTM）是通過一種可擴展的噴霧干燥方法，然后在高溫下進行臨界水蒸汽蝕刻來制備的。這種“桑拿”活化在碳晶格中構建了豐富的本征拓撲缺陷，使ePCNTM在硫氧化還原反應中具有更強的硫吸附能力和催化活性。此外，交織和高度多孔的結構提供了良好的導電性、均勻的硫分布和大量的主客體相互作用表面。結果，基于ePCNTM的硫電極實現了極好的循環性能，500次循環中平均每圈的超低容量衰減率為0.046%，高達3 C的優良倍率性能和在高硫負載下循環50次后的良好面積容量3.2 mAh cm?2。
“Sauna” Activation toward Intrinsic Lattice Deficiency in Carbon Nanotube Microspheres for High-Energy and Long-Lasting Lithium–Sulfur Batteries. Advanced Energy Materials 2021. DOI: 10.1002/aenm.202100497
Nat. Mater.：具有納米晶鋰離子通道的固態剛性棒狀聚合物復合電解質
弗吉尼亞理工大學Louis A. Madsen報道了一種不含揮發性溶劑的固體分子離子復合(MIC)電解質，它基于一個極端剛性的雙螺旋磺酸芳族聚酰胺與離子液體(IL, C3mpyrFSI)和鋰鹽（LiFSI）結合，可以通過改變聚合物含量、IL類型、金屬鹽類型和負載來廣泛地調整MIC性能。MICs代表了一個模塊化材料平臺，具有解決電解材料中一系列問題的潛力。這種高強度（200 MPa）且不易燃的固態電解質具有出色的Li+電導率（在25°C時為1 mS cm-1）和電化學穩定性（相對于Li/Li+，5.6 V），同時抑制了Li|Li對稱電池循環中枝晶的生長并顯示出較低的界面電阻（32 Ω cm2）和過電勢（≤ 120 mV在1 mA cm-2時）。非均相鹽摻雜過程會改變局部有序的聚合物-離子組裝，以結合晶間網絡，并填充有缺陷的LiFSI和LiBF4納米晶體，從而大大增強Li+傳導。這種模塊化材料制造平臺將陶瓷類導體的快速傳輸與聚合物電解質的優越靈活性結合起來，為安全、高能量密度的能量存儲和轉換應用提供了前景。
Solid-state rigid-rod polymer composite electrolytes with nanocrystalline lithium ion pathways. Nature Materials 2021. DOI: 10.1038/s41563-021-00995-4
Angew：一維中空納米結構用于高效電化學儲能的合理設計與工程化
新加坡南洋理工大學樓雄文回顧了各種一維中空納米結構的合理設計和工程設計的最新進展，這些結構具有良好的結構設計、結構/組成復雜性、可控的形貌和增強的電化學性能，適用于不同類型的電池應用（例如，鋰離子電池、鈉離子電池、鋰硫電池、鋰硒硫電池、鋰金屬負極）。在此基礎上，總結了該領域面臨的主要挑戰和未來可能的研究方向?？梢灶A期，在用于能量存儲應用的功能性一維納米結構電極的結構和組成設計方面的進一步創新工作可以被激發。
Rational Design and Engineering of One-Dimensional Hollow Nanostructures for Efficient Electrochemical Energy Storage. Angewandte Chemie International Edition 2021. DOI: 10.1002/anie.202104401.
Adv. Energy Mater.：解讀硫化物基全固態電池的界面化學和電化學反應
加拿大西安大略大學孫學良院士、多倫多大學Chandra Veer Singh、美國布魯克海文國家實驗室Dong Su研究表明，單晶LiNi0.5Mn0.3Co0.2O2（SC-NMC532）的界面氧損失會化學氧化Li10GeP2S12，生成含氧的界面物種。同時，界面氧損失也引起氧化物正極（層狀到巖鹽）的結構變化。此外，高工作電壓可以電化學氧化硫化物電解質（SEs）以形成非氧物種（例如多硫化物）。這些化學和電化學氧化的物種，加上界面結構的變化，是造成正極界面電阻較大的原因。更重要的是，廣泛采用的界面涂層策略可有效抑制化學氧化的含氧物質并減輕界面結構的同時變化，但不能防止電化學誘導的非氧物質。這些發現對典型的SE與層狀氧化物正極之間的大界面電阻提供了更深入的認識，這可能有助于將來SE基全固態鋰電池的合理界面設計。
Deciphering Interfacial Chemical and Electrochemical Reactions of Sulfide-Based All-Solid-State Batteries. Advanced Energy Materials 2021. DOI: 10.1002/aenm.202100210
Angew：配制高能量和安全可充電鋰金屬電池的電解質
中科院化學所郭玉國、辛森以及湖南農業大學吳雄偉發現碳酸酯電解液中的Li+導電鹽（六氟磷酸鋰，LiPF6）能誘導1,3二氧戊環（DOL）開環聚合，因此在電池組裝過程中將1,3二氧戊環（DOL）引入碳酸酯電解液中以在正負極之間原位形成固/液混合電解質（HSLE），從而使鋰金屬負極和高鎳層狀氧化物陰極都具有高（電）化學和熱穩定性。該形成過程適合當前的鋰離子電池制備工藝，并可確?；旌想娊赓|在鋰金屬負極和層狀氧化物正極上都具有足夠的潤濕性。結果，Li||NCM622電池顯示出良好的循環性能和倍率性能，10-Ah Li||NCM811軟包電池顯示出大于450 Wh kg-1的高能量密度。該發現揭示了電解液和電極/電解質界面的合理設計，以及對高比能可充電池實際應用的實現。
Formulating the Electrolyte Towards High-Energy and Safe Rechargeable Lithium-Metal Batteries. Angew. Chem. Int. Ed. 2021. DOI:10.1002/anie.202103850
Adv. Mater.：嵌入Ni–Co納米粒子的藕狀碳纖維實現無枝晶鋰金屬負極
新加坡南洋理工大學樓雄文、北京化工大學于樂提出了一種空間控制策略，以解決鋰金屬負極枝晶生長和巨大體積變化的挑戰，即使用蓮藕狀嵌Ni–Co的中空棱柱@碳纖維(NCH@CFs)作為主體。氮摻雜碳纖維上均勻分布的Ni–Co雙金屬粒子作為成核中心，有效地降低了鋰成核的過電位。此外，三維導電網絡可以改變電場。更重要的是，分級的藕狀中空纖維提供了足夠的空隙空間，以承受鋰沉積期間的體積膨脹。這些結構特征指導了鋰的均勻成核和非枝晶生長。因此，NCH@CFs 使鋰金屬負極在電流密度為1 mA cm?2的情況下，實現了1200小時的重復沉積/剝離，并具有低電壓滯后。
Lotus-Root-Like Carbon Fibers Embedded with Ni–Co Nanoparticles for Dendrite-Free Lithium Metal Anodes. Advanced Materials 2021. DOI: 10.1002/adma.202100608
Adv. Energy Mater.：管狀CoFeP@CN 作為具有多吸附位點的Mott-Schottky催化劑助力穩定鋰硫電池
西班牙加泰羅尼亞能源研究所Andreu Cabot、浙江海洋大學周英棠提出了基于雙金屬磷化物CoFeP納米晶體的Mott–Schottky催化劑，該納米晶體負載在氮化碳管狀納米結構上作為硫主體。理論計算和實驗數據證實， CoFeP@CN 復合材料具有合適的電子結構和電荷重排，這使得它們可以作為Mott–Schottky來加速多硫化鋰（LiPS）的轉化。此外， CoFeP@CN 復合材料的管狀幾何形狀有助于促進鋰離子的擴散，適應反應過程中的體積變化，并提供豐富的親鋰/親硫位點來有效地捕獲可溶性LiPS。因此，S@CoFeP@CN 電極在5C時可提供630 mAh/g的優越倍率性能，并且在700次循環中具有顯著的循環穩定性，容量保持率為90.44%。高硫負載扣式電池（4.1 mg cm?2）和0.1 Ah的軟包電池也進一步驗證了其優越的循環穩定性。此外，CoFeP@CN 主體極大地緩解了鋰硫電池中經常被忽視的低能效和嚴重的自放電問題。
Tubular CoFeP@CN as a Mott–Schottky Catalyst with Multiple Adsorption Sites for Robust Lithium?Sulfur Batteries. Advanced Energy Materials 2021. DOI: 10.1002/aenm.202100432
Adv. Mater.：基于低成本雙碳電極結構的安全可持續鋰離子-氧電池
日本產業技術綜合研究所周豪慎、喬羽針對低成本雙碳電極結構的鋰離子-氧電池，通過對電極與當前電解質相容性的全面考察，提出了一種不可燃的氟代醚電解質（LiFSI-DME/HFE），它具有高度配位的溶劑化鞘層和較低的鋰鹽濃度（1 mol）。對石墨負極相容性的研究表明，在長期使用（超過1年）后，石墨負極保持了較高的容量保持率（88.1%）。鑒于石墨負極的超高可逆性（平均庫侖效率超過99.93%），具有80%和60%高深度放電的鋰離子-氧扣式電池分別在150和300次循環中提供令人滿意的壽命。此外，系統的光譜表征表明，2e–O2/Li2O2氧化還原反應是可逆和高效的，無需依賴貴金屬催化劑。最后，在工程方面，成功制造了具有高成本效益且環保的碳復合電池組件的高能量密度軟包電池（基于整個軟包電池重量為302.52 Wh kg-1）。
A Safe and Sustainable Lithium-Ion–Oxygen Battery based on a Low-Cost Dual-Carbon Electrodes Architecture. Advanced Materials 2021. DOI: 10.1002/adma.202100827
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