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溫珍海/胡翔EnSM: 改進的鎂熱還原實現互連多孔Si@C負極的高產率合成

溫珍海/胡翔EnSM: 改進的鎂熱還原實現互連多孔Si@C負極的高產率合成
由于其超高的比容量,硅基材料已被設想為下一代高能量密度鋰離子電池(LIB)的有前途的負極材料。開發簡單、方便、可控的具有高導電性和良好結構的硅復合負極的合成路線仍然是發展硅基復合負極材料面臨的巨大挑戰。
溫珍海/胡翔EnSM: 改進的鎂熱還原實現互連多孔Si@C負極的高產率合成
在此,中科院福建物構所溫珍海研究員、胡翔等人報道了一種新的合成路線,通過擴展眾所周知的鎂熱還原方法(通過置換反應對Mg2Si進行簡單的輕度氧化)來高產地制備具有互連導電網絡和分級介孔結構的3D多孔Si/C納米結構(p-Si@C),賦予其作為LIBs負極的良好性能和結構。通過在裂解酚醛樹脂上包覆碳層,可以大大提高作為LIBs負極的Si納米結構的電化學性能,不僅可以實現高效的電子傳導,還可以形成穩定的富含LiF的無機有機SEI。互連的3D介孔大大加快了Li+?到達活性材料表面的速度,并適應了體積變化。

溫珍海/胡翔EnSM: 改進的鎂熱還原實現互連多孔Si@C負極的高產率合成

圖1. p-Si設計合成過程的示意圖及形貌表征
實驗結果顯示,p-Si@C負極不僅具有1078.68 mAh g-1的高可逆容量和在1 A g-1下超過500次循環的令人印象深刻的穩定性(提供 822.72 mAh g-1的高可逆容量),而且即使增加到10 A g-1的電流密度,該負極也能保持47.9% 的容量。作者進一步組裝了基于商用磷酸鐵鋰(LFP)正極的鋰離子全電池,證明了p-Si@C在實際應用的可行性。以正極和負極活性物質的總質量計算,該電池在0.2 C下具有124.4 mA g-1的穩定可逆容量和381.61 Wh kg-1的高能量密度,具有廣闊的實際應用前景。

溫珍海/胡翔EnSM: 改進的鎂熱還原實現互連多孔Si@C負極的高產率合成

圖2. p-Si@C//LFP全電池的電化學性能

Magnesiothermic Reduction Improved Route to High-yield Synthesis of Interconnected Porous Si@C Networks Anode of Lithium Ions Batteries,?Energy Storage Materials 2021. DOI: 10.1016/j.ensm.2021.12.017

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