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鋰金屬負極(LMA)是下一代可充電池的“圣杯”。然而，鋰枝晶的不可控生長和無限體積變化困擾著它們的實際應用。

清華大學深圳國際研究生院呂偉、武漢科技大學李軒科、德國錫根大學楊年俊等提出了一種由SiC晶須和碳布(SiC/CC)組成的3D梯度拓撲主體，用于穩定且無枝晶的鋰沉積/剝離。

圖1 SiC/CC和Li@SiC/CC的鋰沉積過程

為制備這樣的主體，梯度分布的SiC晶須生長在碳纖維的表面上，這些纖維進一步相互交織形成致密的拓撲框架，從而產生梯度電導率。通過這種方式，SiC晶須阻礙了電子在表面的聚集，因此可引導自下而上的鋰沉積，同時，多孔結構和對鋰離子的強化學親和力可降低局部電流密度，并促進孔中鋰離子的均勻流動。因此，這有效抑制了鋰金屬從導電網絡中脫離，避免了剝離過程中死鋰的形成。

圖2 鋰沉積形貌及示意圖

實驗顯示，采用Li@SiC/CC LMA的對稱電池在2 mA cm^-2和3 mAh cm^-2下表現出高達1000小時的低過電勢。此外，即使在容量為3 mAh cm^-2的情況下，循環100次后，LFP|Li@SiC/CC LMA全電池的平均庫侖效率仍高達98.3%。實驗和計算結果表明，這種編織網絡提高了主體的利用率，進一步抑制了沉積過程中的枝晶生長。

此外，這種拓撲主體減小了鋰沉積物的局部尺寸，并減輕了它們在沉積過程中的脫離形成“死鋰”。這種新穎的策略提供了一種直接的方法來構建具有高能量密度可靠LMA的梯度拓撲宿主。

圖3 半電池電化學性能

A gradient topology host for a dendrite-free lithium metal anode. Nano Energy 2022. DOI: 10.1016/j.nanoen.2022.106937

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呂偉/李軒科/楊年俊Nano Energy：用于無枝晶鋰金屬負極的梯度拓撲主體

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