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鈉金屬電池(SMBs)因其低成本和豐富的鈉資源被認為是對下一代高能鋰金屬電池的補充。

佐治亞理工學院Seung Woo Lee、韓國科學技術院Bumjoon J. Kim、韓國能源研究所Byung-Hyun Kim等開發了一種三維納米結構多孔碳顆粒，其包含碳殼包覆的鐵納米顆粒(PC-CFe)，以作為高可逆的主體用于鈉金屬的受控生長。

圖1 材料制備及表征

PC-CFe主體是通過納米結構嵌段共聚物(BCP)的超交聯膠體顆粒的碳化合成的，在此過程中，鐵金屬前體被還原為覆蓋有原位形成的超薄碳層的鐵納米顆粒(NPs)。PC-CFe還具有獨特的亞微米級碳顆粒分級結構、有序的開放通道，這在提高鈉金屬負極的循環性能方面發揮著關鍵作用。

電分析測試和密度泛函理論（DFT）計算表明，具有開放通道結構的三維碳顆粒允許快速的鈉離子通量，而均勻分布在顆粒表面的碳殼包覆鐵納米顆粒可通過其增強的鈉結合能誘導鈉金屬的均勻生長。此外，PC-CFe可以大規模合成，適用于生產大面積電極，因為納米結構顆粒是由含有自組裝BCP的乳液合成的。

圖2 Na//Cu不對稱電池性能及循環后鈉沉積形貌

因此，采用PC-CFe的Na//Cu不對稱電池在10 mA cm^-2和10 mAh cm^-2下實現了超過500次循環的高可逆性Na沉積/剝離過程，庫侖效率為99.6%，Na//Na對稱電池在60 mA cm^-2下也實現了超過14400次的循環。

此外，基于不含Na金屬的 PC-CFe主體和高負載Na₃V₂(PO₄)₃正極(10 mg cm^-2)的全電池在1 mA cm^-2下即使循環100次后仍保持103 mAh g^-1的高容量，這展示了無負極SMB的運行。因此，該研究為指導下一代高能金屬電池提供了重要的設計原則。

圖3 全電池性能

3D Hierarchical Host with Enhanced Sodiophilicity Enabling Anode-Free Sodium Metal Batteries. Advanced Materials 2022. DOI: 10.1002/adma.202109767

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