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鋰金屬負極電池因其高理論比容量而作為下一代儲能器件顯示出巨大的潛力，但鋰金屬電池（LMBs）的容量會迅速衰減，一個主要原因是鋰金屬和電解液之間的界面不穩定。為了提高負極的性能，有三種常規路線：電解液工程、界面設計或兩者的混合。

作為一種界面設計方法，在鋰負極電極上施加聚合物層有助于穩定該界面并促進LMBs的長循環穩定性。同時，聚合物因其可調化學成分而備受青睞，且聚合物層有望與底層鋰金屬發生物理和化學相互作用。

在此，美國斯坦福大學崔屹教授和鮑哲南教授等人提出了一種用于鋰金屬負極的親鹽、疏溶劑（SP²）聚合物涂層，它選擇性地將鋰鹽轉運到溶劑上，從而促進鹽衍生SEI的形成。與先前報道的人工SEI不同，該SP²涂層方法增強了在幾種類型的溶劑（如乙醚、碳酸酯和氟化醚）中的循環性能。

具體來說，SP²涂層進一步提高了最近報道的高性能氟化醚電解液的循環壽命，在全電池循環中，具有聚合物涂層的50 μm Li負極和2.5 mAh cm^-2的鎳錳鈷氧化物（NMC）正極在碳酸酯電解液中的循環壽命（80%容量保持率）增加了約2.5倍，在氟化醚電解液中增加了約2倍。

圖1. PyTFSI和SP²_perF聚合物的選擇性

為了表征SP²聚合物的選擇性運輸，設計了一個以該聚合物為橋的H電池實驗，結果表明了鹽在溶劑上有選擇性輸運。作者比較了PyTFSI和SP²_perF聚合物在二甲醚浸泡前后的力學性能和離子電導率，表明溶劑疏水性側鏈的存在也有望限制聚合物在溶劑中的膨脹。作者進一步研究了SP²_perF聚合物對SEI形成過程的影響，由于SP²_perF聚合物的選擇性傳輸能力，沉積的Li與溶劑分子的接觸受到限制，并且在各種電解質條件下形成更多的鹽衍生SEI。

此外，在原位光學電池循環過程中，SP²_perF保持了電極表面的覆蓋，從而在涂層下形成均勻的Li沉積。相反，在裸電極上，鋰在高電場濃度的位置不規則沉積。SP²_perF聚合物調節SEI組成的能力顯著改善了Li||Cu電池的循環性能。為了進一步了解界面所需的溶劑疏水性和親鹽性范圍，用親溶劑聚合物涂層(硅氧烷-glyme)組裝了Li||Cu電池。在碳酸鹽電解質中，該涂層對CE的改善有限，鋰沉積形貌保持晶須狀，證實了疏溶劑界面的重要性。

總之，SEI的化學性質對LMBs的穩定運行至關重要。該工作展示了一種SP²界面設計，該設計促進了鹽衍生SEI的形成，并提高了循環性能。通過材料和電化學表征對涂層進行了優化，并得出了一種聚合物組合物，可以在三種主要電解質類別(乙醚、碳酸鹽和氟化醚)下提高電池性能。此外，SP²的設計理念可以擴展到其他聚合物化學中，并可能與其他新興電解質配對。

圖2. SP²_perF包覆Li在Li||NMC電池中的循環

A salt-philic, solvent-phobic interfacial coating design for lithium metal electrodes,?Nature Energy 2023 DOI:?10.1038/s41560-023-01252-5

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崔屹/鮑哲南Nature Energy：用于鋰金屬負極的親鹽、疏溶劑聚合物涂層

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