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聚環氧乙烷（PEO）基固態聚合物電解質（SPEs）在高壓下復雜的界面問題嚴重阻礙了其在高能量密度全固態鋰電池（ASSLBs）中的實際應用。

哈爾濱工業大學王家鈞、姜再興等揭示了具有LiNi_0.6Co_0.2Mn_0.2O₂(NCM)-PEO的ASSLBs的失效機制，并通過構建界面納米層來緩解界面問題。

圖1 APA界面納米層影響的作用示意圖

研究發現，基于NCM||SPE||Li的ASSLBs在充電至 4.30 V的截止電壓后會產生0.62 V的急劇下降，并由于在NCM表面形成不均勻的厚正極電解質界面（CEI）而導致高界面電阻，此外會導致儲存過程中NCM表面結構的破壞，進而導致性能嚴重下降。

由于高熱穩定性、良好的耐化學性和強機械強度，在NCM活性顆粒表面構建具有芳香族聚酰胺（APA）的界面納米層（NCM@APA）可以減輕NCM和SPE之間的界面副反應。

圖2 ASSLBs中NCM的顆粒形態和電化學行為

堅固的界面納米層不僅有效地保護了NCM的晶體結構，而且為Li⁺擴散動力學提供了穩定的界面環境。因此，NCM@APA||SPE||Li ASSLBs 在儲存 10 天后表現出可接受的0.27 V電壓降和顯著改善的電化學性能，在 30 mA g^-1下經過80次循環后，平均庫侖效率為99.1%，容量保持率為76.7%。該工作為解決高安全性和高能量密度ASSLBs的固態電解質和4 V正極之間的界面問題提供了有效的解決方案。

圖3 NCM@APA在ASSLBs中的界面穩定性機理分析

Constructing Interfacial Nanolayer Stabilizes 4.3 V High-Voltage All-Solid-State Lithium Batteries with PEO-Based Solid-State Electrolyte. Advanced Functional Materials 2022. DOI: 10.1002/adfm.202113068

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哈工大王家鈞/姜再興AFM：構筑界面納米層穩定PEO基4.3V全固態電池

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