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何向明/王莉/陳宗海Nano Energy：LiFePO4保護助力NCM622軟包4.6V循環1000圈

層狀LiNi_xCo_yMn_1-x-yO₂（NCM）由于其高能量密度而成為鋰離子電池（LIBs）正極材料的主要家族。在所有NCM正極材料中，NCM622具有最佳的高電位能量密度（≥ 4.6 V vs. Li/Li⁺）。然而，NCM622在高壓(≥ 4.6 V)下的實際應用受到其寄生反應和相關安全問題的限制。完全物理隔離被認為是減輕寄生反應的主要方法，先前也已經證明，界面反應具有活性中心選擇性，通過阻斷化學活性中心，可以有效抑制其反應性。

清華大學何向明、王莉、阿貢國家實驗室陳宗海等通過LiFePO₄@C納米板進行靶向掩蔽，解鎖了NCM622在最高可達4.6 V vs. Li/Li⁺下的穩定性能。

圖1 材料制備及表征

具體來說，納米LiFePO₄板通過簡單快速的混合即可有針對性地阻斷NCM622上的活性位點（小于30%），無需任何后退火處理。這種有針對性的掩蔽極大地提高了NCM622在≥4.6 V vs. Li/Li⁺的高充電截止電位下的循環性能和熱安全性，從而解鎖了最佳的比能量密度。

系統的原位/非位表征、第一性原理計算和半/軟包電池評估證明，PO₄^3-會優先吸附在過渡金屬位點上，從而穩定碳酸酯基傳統電解液中表面的過渡金屬離子和氧離子，即使在高電壓（≥ 4.6 V vs. Li/Li⁺）下。

圖2 全電池性能

實驗顯示， (targeted masked-NCM622)|石墨軟包電池在1000次循環后顯示出86.5%的高容量保持率，并且其在熱失控期間的最高溫度從570 °C顯著降低到415 °C。這項工作突破了對NCM材料表面改性的傳統認知，其研究結果可能為通過低成本和可擴展的修飾工藝合理設計高性能正極材料開辟新的途徑，并揭示對材料界面活性的新認識。

圖3 熱穩定性表征

Targeted Masking Enables Stable Cycling of LiNi0.6Co0.2Mn0.2O2 at 4.6V. Nano Energy 2022. DOI: 10.1016/j.nanoen.2022.107123

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