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武理麥立強/王選鵬AFM：調節Mn價態抑制錳基層狀氧化物中Jahn-Teller效應

錳基層狀氧化物因其高理論容量而成為鉀離子電池(PIBs)中最具吸引力的正極之一。然而，Mn³⁺的Jahn-Teller效應會造成有害的無序結構和不可逆的相變，從而導致循環穩定性較差。

武漢理工大學麥立強、王選鵬等證明了通過調節Mn平均價態來抑制Mn基層狀氧化物中Jahn-Teller效應的有效策略。

圖1 Mn價態調節的Jahn-Teller效應和K_0.5Mn_0.9?xCo_xF_{e0 .1}O₂的表征

為驗證這一策略，作者首先合成了一系列具有不同Mn含量的含鉀層狀氧化物（K_0.5Mn_0.9?xCo_xF_{e0 .1}O₂，x = 0.1、0.2、0.3 和 0.4）。由于電荷補償，Mn平均價態隨著Mn含量的減少而從3.625+增加到4+。

隨著Mn平均價態的增加，高壓區的兩對氧化還原峰逐漸減弱后消失，層狀氧化物材料的循環穩定性得到提高。這些結果主要歸因于Mn平均價態的增加有效抑制了局部結構中Jahn-Teller效應。

圖2 不同電極的表征

此外，在這項工作中，Mn³⁺/⁴⁺價態也通過Mg²⁺和Ti⁴⁺部分取代Mn來調節。電化學惰性的Mg²⁺和Ti⁴⁺通常用作層狀氧化物的結構穩定劑，從而提高循環壽命。然而，二價Mg和四價Ti對 Mn³⁺/⁴⁺價態的調節作用相反。獲得的具有高Mn價態的K_0.5Mn_0.6Co_0.2Fe_0.1Mg_0.1O₂表現出比具有低Mn價態的 K_0.5Mn_0.7Co_0.2Fe_0.1O₂和K_0.5Mn_0.6Co_0.2Fe_0.1Ti_0.1O₂更好的循環穩定性。

因此，使用具有最高Mn價數(4+)的 K_0.5Mn_0.6Co_0.2Fe_0.1Mg_0.1O₂作為鉀離子電池正極時表現出優異的循環穩定性，在0.1 A g^-1下循環150 次后的容量保持率為91%，并且即使在1 A g^-1下循環500次后仍保持初始容量的74%。作者相信這一策略為開發用于鉀離子電池的先進正極材料提供了新的指導方針。

圖3 不同電極的電化學性能

Suppressing the Jahn–Teller Effect in Mn-Based Layered Oxide Cathode toward Long-Life Potassium-Ion Batteries. Advanced Functional Materials 2021. DOI: 10.1002/adfm.202108244

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