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趙文俞/趙焱/黃云輝Adv. Sci.:電子局域化鋰基合金實現穩定的無枝晶負極!

趙文俞/趙焱/黃云輝Adv. Sci.:電子局域化鋰基合金實現穩定的無枝晶負極!
鋰金屬是下一代高能量密度電池的理想負極。然而,鋰枝晶的生長阻礙了其商業應用。
武漢理工大學趙文俞、趙焱、華中科技大學黃云輝等提出通過在銅箔表面沉積Bi、Al或Au金屬與鋰進行原位合金化,來制備具有電子局域化和高表面功函數(SWF)的鋰基超薄合金,以實現穩定的無枝晶鋰金屬負極。

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圖1. 鋰合金界面上電化學鋰沉積自平滑行為的理論預測
作者研究發現鋰基超薄合金表面的局域電子強烈吸引鋰核,并有助于將鋰簇溶解成孤立的鋰核。這種自平滑效應可以完全抑制合金表面鋰枝晶的形成,以供后續沉積。此外,鋰基超薄合金的高SWF可以減緩鋰原子的電子轉移,從而有效緩解鋰與電解質之間的副反應。

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圖2. 受局域電子調節的鋰成長
因此,即使在4 mA h cm-2的高容量下,Bi/Cu箔也表現出穩定的循環性能,半電池可以保持穩定超過120次沉積/剝離循環。此外,S||Bi/Cu-Li全電池在經過200次循環后可提供736 mAh g-1的比容量。
更重要的是,這項工作證明了這種由電子局部化引起的自平滑機制為金屬鋰負極的設計原理提供了新的啟示,并為保護其他堿金屬負極(如鈉和鉀)開辟了新的機會。

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圖3. 全電池性能
Electronic Localization Derived Excellent Stability of Li Metal Anode with Ultrathin Alloy. Advanced Science 2022. DOI: 10.1002/advs.202105656

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