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孫永明/王莉EnSM: 具有堅固C-Li3N界面的穩定鋰金屬負極實現高能鋰金屬電池

商用高壓正極和薄鋰金屬負極的結合已成為實現可充電高能量密度鋰電池的一種有前途的方法。然而，鋰金屬的巨大體積變化及其與電解液的嚴重副反應等諸多挑戰阻礙了鋰金屬負極在高能量密度電池中的實際應用。

在此，華中科技大學孫永明教授及清華大學王莉副研究員等人報道了一種具有原位形成的堅固C/Li₃N界面相的Li/石墨烯復合電極（Li/石墨烯-C/Li₃N），該電極是通過將熔融鋰注入Ar填充手套箱中的C₃N₄/氧化石墨烯復合膜中來制備的。基于穩定的石墨烯骨架，該電極可以在鋰剝離/電鍍循環期間承受較大的體積變化并實現穩定的循環。

Li₃N保護層不僅可以幫助復合電極避免活性金屬鋰與電解液之間的直接物理接觸，抑制它們之間的副反應。此外，由于其高離子電導率，該保護層有利于促進Li⁺的擴散和電鍍/剝離均勻化。因此，得益于石墨烯骨架和Li₃N保護表面層的綜合作用，賦予了該復合電極良好的電化學-機械穩定性。

圖1. Li/石墨烯-C/Li₃N電極的制備及表征

驗證實驗顯示，Li/石墨烯-C/Li₃N對稱電池在1 mA cm^-2和1 mAh cm^-2的條件下表現出超過1000小時的穩定循環并提供約36 mV的穩定過電位。Tafel曲線表明，Li/石墨烯-C/Li₃N電極的交換電流密度（≈0.225 mA cm^-2）高于純鋰金屬電極（≈0.024 mA cm^-2），再次驗證了Li/石墨烯-C/Li₃N電極更快的鋰離子傳輸。

此外，LCoO₂||Li/石墨烯-C/Li₃N全電池在2.8~4.6 V的工作電位范圍內提供了694.05 Wh kg^-1的高能量密度，并且在超過150次循環中表現出超過99% 的高庫侖效率，顯示出實用的高能量密度鋰金屬電池的前景。因此，這些結果為實現可充電高能量密度電池的穩定鋰金屬負極提供了一種可行的設計方法。

圖2. Li/石墨烯-C/Li₃N電極的電化學性能

Stabilized Li metal anode with robust C-Li₃N interphase for high energy density batteries, Energy Storage Materials 2022. DOI: 10.1016/j.ensm.2022.01.044

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