具有高壓正極和有限鋰金屬負極的鋰（Li）金屬電池（LMB）對于實現(xiàn)高能量存儲至關重要。然而，其發(fā)展需要與高壓正極和鋰負極兼容的功能性電解液。

在此，清華大學深圳研究生院李寶華教授、中科院深圳先進院韓翠平等人使用由酯和醚共溶劑（氟代碳酸亞乙酯/二甲氧基乙烷，F(xiàn)EC/DME）組成的中等濃度 LiPF₆和LiNO₃雙鹽電解液，其與聚集的雙陰離子（PF₆^–和NO₃^–）形成獨特的Li⁺ 溶劑化鞘層，用于穩(wěn)定高壓LMB。

機理研究表明，這種溶劑化鞘改善了鋰電鍍/剝離動力學，并在負極上誘導產生具有梯度異質結構和高楊氏模量的固體電解質中間相（SEI）層，以及薄而堅固的正極電解質界面（CEI）膜。

圖1. 設計的混合電解液的配位溶劑化化學

因此，基于這種新型電解液的Li∥Cu電池能夠在0.5 mA cm^-2下循環(huán)450次，從而實現(xiàn)具有高庫侖效率（≈98.9%）的鋰沉積。組裝好的 Li∥LiNi_0.85Co_0.10Al_0.05O₂（Li∥NCA）全電池在4.3 V電壓下具有出色的使用壽命和容量保持率，并具有嚴格的負正極容量比（N/P）。

這種具有雙陰離子聚集溶劑化鞘結構的電解液系統(tǒng)通過對高壓LMB的溶劑化調節(jié)提供了對界面化學的深入了解。

圖2. 高壓Li∥NCA全電池的循環(huán)性能和循環(huán)后NCA正極形貌

Hybrid Electrolyte with Dual-Anion-Aggregated Solvation Sheath for Stabilizing High-Voltage Lithium-Metal Batteries, Advanced Materials 2021. DOI: 10.1002/adma.202007945