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由于價格低廉且來源豐富，微米尺寸的硅顆粒是理想的硅負極。然而，由于導電性差、體積膨脹嚴重和固體電解質界面（SEI）不穩定，使用傳統的微米級硅（μSi）負極實現穩定的電化學性能具有挑戰性。

在此，上海大學張登松研究員、陳國榮副研究員及美國紐約州立大學布法羅分校武剛教授等人通過在Si/C表面（PCSi）上構建獨特的聚合物即聚六氮雜萘（PHATN），設計和合成了一種復合微尺寸Si負極。廣泛的表征技術和理論模擬證明，PHATN作為聚合物涂層可顯著提高Si/C負極性能。值得注意的是，在PCSi負極鋰化過程中，PHATN中具有高電子密度的-C=N-基團首先配位Li⁺，在PHATN分子平面的兩側形成-C-N-Li鍵。

因此，PHATN 中的原始苯環成為活性中心以接受鋰并形成穩定的富鋰PHATN涂層。DFT計算表明，PHATN分子在連續鋰化過程中由于分子構型的變化而膨脹，這為隨后的Si顆粒體積膨脹提供了可控的空間。此外，富鋰PHATN涂層在第一次鋰嵌入后，承擔了電解質和Si/C電極之間鋰離子快速傳輸的介質，從而顯著改善了鋰離子的傳輸動力學。

圖1. 電極中的界面機理示意圖及DFT計算

值得注意的是，PCSi復合電極在充放電循環期間表現出自愈效應。在多次（放電）過程后，由于PCSi材料和粘結劑之間存在豐富的氫鍵，電極表面變得平坦。電化學測試表明，PCSi復合負極在1 A g^-1下循環500次后保持 1129.6 mAh g^-1的比容量，并表現出令人信服的倍率性能，在16.5 A g^-1下仍保持417.9 mAh g^-1的比容量。

因此，這項研究通過在充電和放電過程中改變聚合物分子構型，開發了一種有效的策略來解決當前微尺寸硅基負極的顯著體積膨脹、界面反應不穩定和導電性差的問題，為硅渣的二次利用和合成高性能鋰離子電池的微尺寸硅負極提供了解決方案。

圖2. PCSi復合負極的電化學性能

High-Performance MicrosizedSi Anodes for Lithium-Ion Batteries: Insights into the Polymer Configuration Conversion Mechanism, Advanced Materials 2022. DOI: 10.1002/adma.202109658

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張登松/武剛/陳國榮AM: 廢硅渣+聚合物涂層=鋰離子電池用高性能微米Si負極

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