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溫大/劍橋/江蘇師大Small Methods：多金屬氧酸鹽電解液添加劑實現(xiàn)穩(wěn)定的鋰金屬負極

鋰金屬電池有望徹底改變當前的儲能技術(shù)。然而，由于鋰離子分布不均勻而形成的枝晶狀鋰沉積可能會導致電池的嚴重安全問題。

溫州大學侴術(shù)雷、劍橋大學Kai Xi、江蘇師范大學黃鵬等報道了一種多金屬氧酸鹽材料H₅PMo₁₀V₂O₄₀（表示為PMo₁₀V₂）作為一種有效的電解液添加劑，以緩解鋰枝晶的持續(xù)生長。

圖1 采用PMo₁₀V₂添加劑的鋰沉積示意圖及SEM表征

添加劑PMo₁₀V₂陰離子簇充當“電子海綿”，通過靜電力從電解液中吸引Li⁺，形成富Li⁺束，然后在電解前在鋰金屬上形成界面層。在最初的幾個循環(huán)中，該層在負極上生長為更厚且更具保護性的SEI層。

此外，含PMo₁₀V₂的層還有助于補充鋰箔上鋰離子的空位，使表面的電荷分布均勻，從而防止鋰局部沉積成枝晶。同時，DFT計算進一步證實了上述機制，首先，由于高結(jié)合能，Li⁺與PMo₁₀V₂簇形成絡(luò)合物，然后鋰離子從PMo₁₀V₂含層脫離并向陽極擴散，由于含PMo₁₀V₂層上的鋰遷移勢壘低，沉積的鋰在負極表面的分布是均勻的。

圖2 對稱電池性能

因此，采用具有PMo₁₀V₂離子海綿添加劑的碳酸酯電解液中的鋰負極在1 mA cm^-2的電流密度下表現(xiàn)出優(yōu)異的360小時循環(huán)穩(wěn)定性，以及高達2 mA cm^-2的出色倍率性能。當在Li-LiCoO₂全電池的電解液中添加PMo₁₀V₂時，也獲得了優(yōu)異的循環(huán)穩(wěn)定性和倍率性能，該電池能夠在3 C下提供高達108.5 mAh g^-1的可逆容量，并最多可循環(huán)300次。

這項工作提出了一種抑制鋰金屬負極枝晶生長的有效機制，提供了一種富鋰界面層形式的有效方法，有助于實現(xiàn)安全耐用的LMBs。

圖3 全電池性能

Polyoxometalate Ionic Sponge Enabled Dendrite?Free and Highly Stable Lithium Metal Anode. Small Methods 2022. DOI: 10.1002/smtd.202101613

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