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北理黃佳琦Angew：高效工作鋰金屬電池中動(dòng)態(tài)界面演化的量化

鋰金屬被認(rèn)為是下一代高能量密度電池的有前景負(fù)極。然而，低可逆性和復(fù)雜的鋰損失阻礙了鋰金屬電池的廣泛應(yīng)用。

北京理工大學(xué)黃佳琦等定量區(qū)分了非活性鋰的動(dòng)態(tài)演化，并破譯了動(dòng)態(tài)鋰損失、電解液化學(xué)和固體電解質(zhì)界面（SEI）結(jié)構(gòu)之間的基本相互作用。

研究發(fā)現(xiàn)，考慮到工作電池中鋰金屬界面的持續(xù)動(dòng)態(tài)演變，非活性鋰中鋰損失形式的支配實(shí)際上是由死Li⁰和SEI Li⁺的相對(duì)增長率決定的。

此外，在通過引入典型的酯/醚成膜添加劑巧妙調(diào)整SEI化學(xué)時(shí)，作者發(fā)現(xiàn)了不同的惰性鋰演化過程，1,3-二氧戊環(huán)(DOL)可以調(diào)節(jié)高度有序的多層SEI、均勻的粒狀鋰沉積物并降低非活性鋰的生長速率，從而提高庫倫效率并延長電池壽命。

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圖1. 定量區(qū)分不同電解液中SEI Li⁺/死Li⁰的容量損失

最后，作者提供了一張示意性總結(jié)圖片，以了解SEI結(jié)構(gòu)、死Li⁰/SEI Li⁺生長速率以及由此產(chǎn)生的電池界面動(dòng)力學(xué)之間的相關(guān)性。這項(xiàng)工作所述的機(jī)理見解為理解鋰金屬負(fù)極的固有界面動(dòng)力學(xué)提供了新的思路，為合理設(shè)計(jì)高可逆鋰負(fù)極以制備下一代高能量密度電池提供了參考。

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圖2. 不同電解液中首次沉積和第20次剝離后Li層的表面和橫截面形貌

Quantification of the Dynamic Interface Evolution in High-Efficiency Working Li Metal Batteries. Angewandte Chemie International Edition 2021. DOI: 10.1002/anie.202115602

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