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汪國秀/陸俊/彭章泉Science子刊: 基于分子猝滅/介導(dǎo)機(jī)制的長壽命鋰氧電池

鋰氧 (Li-O₂) 電池在所有已知電池化學(xué)中具有最高的理論比能量，然而其發(fā)展受到放電容量低、往返效率差、嚴(yán)重寄生反應(yīng)等挑戰(zhàn)的阻礙。

在此，澳大利亞悉尼科技大學(xué)汪國秀教授、孫兵聯(lián)合美國阿貢國家實(shí)驗(yàn)室陸俊研究員、中科院大連化物所彭章泉研究員等人報(bào)道了一種通過新的猝滅/介導(dǎo)機(jī)制運(yùn)行的Li-O₂電池，該機(jī)制依賴于多功能分子與超氧自由基/Li₂O₂之間的直接化學(xué)反應(yīng)。作者通過將兩個(gè)具有氧化還原介質(zhì)活性的 2,2,6,6-四甲基-1-哌啶氧基（TEMPO）官能團(tuán)接枝到具有猝滅活性的苝二亞胺（PDI）骨架上，合理設(shè)計(jì)并成功合成了多功能超氧化物自由基猝滅劑。

合成后的PDI-TEMPO分子不僅可以化學(xué)猝滅在放電和充電過程中產(chǎn)生的超氧化物物質(zhì)以抑制¹O₂的產(chǎn)生，而且還可以作為氧化還原介質(zhì)有效催化電解液中Li₂O₂的形成和分解，降低Li-O₂電池的放電和充電過電位。TEMPO和PDI部分的協(xié)同效應(yīng)還可以誘導(dǎo)更多的功能，以最大限度地減少寄生反應(yīng)，例如防止鋰負(fù)極的腐蝕等。

圖1. PDI-TEMPO分子的合成與表征

因此，當(dāng)在電解液中添加PDI-TEMPO時(shí)，Li-O₂電池通過一種替代的化學(xué)猝滅機(jī)制運(yùn)行。基于PDI-TEMPO電解液的電池提供4.5 mAh cm^-2的比容量（比基于純二甘醇二甲醚（DEGDME）電解液的電池高46倍以上）和循環(huán)期間約3.7 V的穩(wěn)定充電電位（比具有純DEGDME電解液的電池低約0.7 V）。

此外，具有10 mM PDI-TEMPO電解液的Li-O₂電池循環(huán)壽命顯著延長至超過450次，通過進(jìn)一步在鋰金屬上加入Nafion膜以防止枝晶生長，并使用多孔石墨烯電極來容納更多的Li₂O₂，最終電池實(shí)現(xiàn)了超過1400次的超長循環(huán)壽命。因此，這種結(jié)合各種功能的多功能添加劑的分子設(shè)計(jì)為開發(fā)高性能鋰氧電池開辟了新途徑。

圖2. PDI-TEMPO對鋰金屬負(fù)極和電池循環(huán)性能的影響

A long-life lithium-oxygen battery via a molecular quenching/mediating mechanism, Science Advances 2022. DOI: 10.1126/sciadv.abm1899

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汪國秀/陸俊/彭章泉Science子刊: 基于分子猝滅/介導(dǎo)機(jī)制的長壽命鋰氧電池

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