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可充鋰金屬電池（RLBs）采用鋰金屬負極，在電池級別上獲得顯著提升的比能量，代表了“超越鋰離子”的電化學儲能技術的“圣杯”。目前，RLBs的實際應用受到鋰金屬高化學反應性和反復沉積/脫鋰過程中鋰枝晶的不可控生長導致的循環壽命低和安全性能不佳的影響。

郭玉國/辛森/劉治田AFM：原位衍生混合離子/電子導電功能性隔膜實現高性能、無枝晶鋰金屬電池

在此，中國科學院化學研究所郭玉國研究員、辛森研究員，武漢工程大學劉治田教授等人提出一種新的策略，通過在鋰金屬表面施加Mg₃N₂修飾的功能性隔膜來穩定RLB的負極電化學行為。

即在鋰-隔膜界面發生的原位合金化反應有助于形成一個主要由Li₃N和Li-Mg固溶體組成的混合離子/電子導體層（MCL）。該無機中間層有效抑制了鋰-電解質界面的寄生反應，同時使得鋰離子/電子通量在界面上更加均勻，因此有助于鋰金屬負極無枝晶運行。

圖1.鋰沉積行為

總之，本工作展示了一種原位轉化策略來穩定鋰負極，并形成混合離子/電子導電層，該層主要由Li₃N和Li-Mg固溶體組成，消除了離子濃度梯度，均勻化電流，并最小化鋰負極界面上的副反應。具體來說，MCL中的Li₃N（在室溫下約為10^-3 S cm^-1）形成的Li+導體緩沖了Li+濃度梯度并降低了界面電阻，有利于Li+的擴散。

同時，原位形成的Li-Mg固溶體使得Li+離子傾向于向Li金屬中擴散而不是表面沉積，從而避免了鋰枝晶的生長和循環過程中的副反應，在循環過程中賦予NCM622|Li電池顯著延長的循環壽命（與NCM622正極和Li負極配對，在0.5 C下循環600次后可得到129 mAh g^-1的容量），增強了界面傳輸動力學并降低了短路風險。因此，該工作通過一種簡單的商業隔膜修飾策略展示了大規模生產和工業化高能量密度電池的巨大潛力。

圖2. NCM622|Li電池的電化學性能

In Situ Derived Mixed Ion/Electron Conducting Layer on Top of a Functional Separator for High-Performance, Dendrite-Free Rechargeable Lithium-Metal Batteries, Advanced Functional Materials 2023 DOI: 10.1002/adfm.202301638

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