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鄭耿峰/韓慶Angew.:安培級偏電流密度!表面Li摻雜助力CO2電化學合成甲酸鹽

鄭耿峰/韓慶Angew.:安培級偏電流密度!表面Li摻雜助力CO2電化學合成甲酸鹽
電化學二氧化碳(CO2)轉化為甲酸鹽是降低CO2含量和獲得高附加值化學品的一種很有前途的方法,但是其偏電流密度仍不足以滿足工業要求。
近日,復旦大學鄭耿峰教授和北京理工大學韓慶教授(共同通訊作者)等人報道了他們通過控制電化學鋰(Li)化制備了表面Li摻雜錫(s-SnLi)催化劑。
鄭耿峰/韓慶Angew.:安培級偏電流密度!表面Li摻雜助力CO2電化學合成甲酸鹽
通過密度泛函理論(DFT)計算表明,Li摻雜在Sn表面引入了電子局部化和晶格應變,從而提高了CO2電還原生成甲酸鹽的活性和選擇性。s-SnLi催化劑表現出最佳的CO2轉化為甲酸性能,其中產生甲酸鹽的偏電流密度為-1.0 A·cm-2,相應的法拉第效率(FE)為92%。
鄭耿峰/韓慶Angew.:安培級偏電流密度!表面Li摻雜助力CO2電化學合成甲酸鹽
此外,基于s-SnLi催化劑的Zn-CO2電池顯示出1.24 mW·cm-2的峰值功率密度,并且可以穩定循環充放電超過800次。
總之,該工作提出了一種有效的方法,將電子局部化和晶格應變作為活性催化中心,協同實現高效CO2轉化為甲酸鹽的電化學合成,以實現潛在的商業化。
鄭耿峰/韓慶Angew.:安培級偏電流密度!表面Li摻雜助力CO2電化學合成甲酸鹽
Electron Localization and Lattice Strain Induced by Surface Lithium Doping Enable Ampere-Level Electrosynthesis of Formate from CO2. Angew. Chem. Int. Ed., 2021, DOI: 10.1002/anie.202111351.
https://doi.org/10.1002/anie.202111351.

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