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上硅所李馳麟EnSM: 耐用異質(zhì)SEI實(shí)現(xiàn)傳統(tǒng)電解液中的可逆鎂金屬負(fù)極

鎂金屬電池（MMBs）的普及受到鎂負(fù)極通常遭受嚴(yán)重鈍化和在常規(guī)電解液中表現(xiàn)出極高過(guò)電位的困擾。針對(duì)這些問(wèn)題，非常需要在常規(guī)電解液中開發(fā)非鈍化和無(wú)枝晶的鎂金屬負(fù)極。

在此，中科院上海硅酸鹽研究所李馳麟研究員等人提出了一種溶劑輔助添加劑置換策略（金屬M(fèi)g和SiCl₄/DME溶液之間的反應(yīng)）來(lái)設(shè)計(jì)具有低表面擴(kuò)散勢(shì)壘的耐用且異質(zhì)的固體電解質(zhì)中間相（SEI），該SEI由堅(jiān)固的無(wú)機(jī)組分（富含MgCl₂的上部區(qū)域）和柔性有機(jī)部分（下部區(qū)域富含有機(jī)硅）組成。

這種SEI可以承受長(zhǎng)期的負(fù)極循環(huán)，因此可以永久保護(hù)鎂負(fù)極免受常規(guī)電解液中的鈍化。與具有孔隙度積累的傳統(tǒng)SEI不同，這種混合SEI可隨著整體MgCl₂的衰減而凝結(jié)進(jìn)入納米域，這些納米域被注入并嵌入到Si-O和Si-C 增強(qiáng)的有機(jī)基體中，而不會(huì)影響Mg離子擴(kuò)散。

圖1. 基于Mg-Si負(fù)極的Mg-CuS全電池性能

這種反鈍化策略使基于Mg(TFSI)₂的電解液中的高度可逆的鎂金屬負(fù)極（超過(guò) 600次循環(huán)）具有增強(qiáng)的界面動(dòng)力學(xué)、降低的過(guò)電位（~350 mV）、大臨界電流密度（5.6 mA cm^-2）以及與轉(zhuǎn)換型正極具有出色的兼容性，無(wú)需額外的電解液添加劑。

當(dāng)SiCl₄保護(hù)的Mg負(fù)極應(yīng)用于與CuS正極配對(duì)的全電池時(shí)，與裸金屬M(fèi)g相比顯示出更好的電化學(xué)性能，在50 mA g^-1的電流密度下循環(huán)110次后可提供 100 mAh g^-1的顯著可逆容量。這項(xiàng)工作為構(gòu)建高度耐受和導(dǎo)電的SEI以取代脆弱和鈍化的SEI開辟了道路，以激發(fā)“簡(jiǎn)單”鹽電解質(zhì)在MMB中的應(yīng)用。

圖2. 該人工SEI的策略和可能的形成機(jī)制總結(jié)

Reversible Mg metal anode in conventional electrolyte enabled by durable heterogeneous SEI with low surface diffusion barrier, Energy Storage Materials 2021. DOI: 10.1016/j.ensm.2021.12.023

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