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上硅所溫兆銀EnSM: 原位構(gòu)建鋰鹽親鋰層誘導(dǎo)雙功能中間相穩(wěn)定LLZO/Li界面

固態(tài)鋰（Li）金屬電池因其高安全性和預(yù)期的高能量密度而有望用于下一代電池系統(tǒng)。Li₇La₃Zr₂O₁₂（LLZO）由于優(yōu)異的離子電導(dǎo)率和優(yōu)異的鋰穩(wěn)定性在眾多固體電解質(zhì)中脫穎而出，但界面接觸不良和枝晶生長阻礙了其應(yīng)用。

在此，中科院上海硅酸鹽研究所溫兆銀研究員等人利用H₃BO₃水溶液和HF蒸氣在Li_6.5La₃Zr_1.5Ta_0.5O₁₂（LLZTO）表面構(gòu)建了一個(gè)由鋰鹽組成的納米多孔結(jié)構(gòu)親鋰層。納米孔隙的毛細(xì)管力以及鋰鹽與熔融鋰之間的化學(xué)反應(yīng)產(chǎn)生了優(yōu)異的親鋰性，這可以極大地增強(qiáng)鋰負(fù)極在石榴石固體電解質(zhì)上的潤濕性，從而將界面阻抗降低至約9 Ω m²。

此外，上述反應(yīng)生成了Li_xBO_y和LiF，它們?cè)贚LZTO/Li界面構(gòu)建了具有電子絕緣和高表面能的功能性SEI。這種電絕緣中間相阻斷了界面處的電子傳輸，從而抑制了枝晶向石榴石電解質(zhì)中的生長，而具有高表面能的LiF可以引導(dǎo)鋰的水平沉積從而阻止枝晶的形成，兩者都可以保證穩(wěn)定的負(fù)極界面。

圖1. 石榴石電解質(zhì)的原位表面改性方法及表征

通過上述效果，獲得了穩(wěn)定的LLZO/Li界面及LixBOy-LiF（LBF）中間相。因此，對(duì)稱鋰電池在25 ℃時(shí)表現(xiàn)出約2 mA cm^-2的改進(jìn)臨界電流密度（60 ℃時(shí)為 8 mA cm^-2）和在25 ℃、0.5 mA cm^-2時(shí)1200小時(shí)的優(yōu)異循環(huán)穩(wěn)定性（在60 ℃、2 mA cm^-2時(shí)穩(wěn)定循環(huán)超過200小時(shí)）。

具有LiFePO₄ (LFP) 或 LiNi_0.5Co_0.2Mn_0.3O₂（NCM523）正極的準(zhǔn)固態(tài)電池具有優(yōu)異的長期循環(huán)性能，可在25 ℃下以1.2 mA cm^-2的高電流密度下正常工作。采用LFP的全固態(tài)電池可以在0.4 mA cm^-2 下放電約110 mAh g^-1，并在60 ℃下實(shí)現(xiàn)超過320次循環(huán)的出色穩(wěn)定性。這些結(jié)果表明，該LBF層有望用于基于LLZO固體電解質(zhì)的固態(tài)鋰金屬電池。

圖2. 具有LLZTO-LBF的固態(tài)鋰電池的性能

In-situ constructed lithium-salt lithiophilic layer inducing bi-functional interphase for stable LLZO/Li interface, Energy Storage Materials 2022. DOI: 10.1016/j.ensm.2022.01.046

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