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由氮配位過渡金屬（TM-N-C）組成的單原子催化劑（SACs）在氧還原反應（ORR）中具有優(yōu)異的性能，但涉及多個中間體的反應，單原子位點無法優(yōu)化所有中間體的吸附。

基于此，青島科技大學王磊教授（通訊作者）等人報道了一種在多模態(tài)多孔碳（MPC）中構建Fe, P雙原子位點（Fe, P-DAS@MPC）的策略，并證明了其可協(xié)同提高ORR性能。Fe, P-DAS@MPC表現(xiàn)出良好的ORR性能，其起始電位（E_onset=1.02 V）和半波電位（E_1/2=0.92 V）都為正。

此外，基于Fe, P-DAS@MPC的Zn-空氣電池具有230 mW cm^?2的峰值功率密度和超過500 h的恒流循環(huán)穩(wěn)定性。

通過DFT計算，作者研究了原子分布的Fe和P原子的反應機理和協(xié)同催化作用。作者構建了不同的Fe-P雙原子位點構型，P原子與不同數量的N原子配位，優(yōu)化了Fe-P雙原子位點的代表性原子構型的形成能。其中，能量上最有利的構型包括FeN₃-PC₂N、FeN₃-PCN₂和FeN₃-PN₃雙原子位點。

此外，作者還構建了具有單個核FeN₄位點的Fe SAs的原子構型作為比較模型。P原子容易強烈吸附O原子，因此優(yōu)化了ORR中間體在O*預吸附的FeN₃-PC₂N、FeN₃-PCN₂和FeN₃-PN₃表面的吸附構型。

鑒于P位點上O*的去除在能量上不利，假設Fe位點是ORR中間體（OOH*、O*和OH*）的潛在位點。當O原子整合到P位時，ORR中間體通過第二配位球中的不同氫鍵網絡吸附在雙原子位點上。

需注意，在活性位點的支架中加入O原子，通過第二球氫鍵相互作用來增強催化反應。優(yōu)化后的計算模型表明，在雙原子位點下，P位點和Fe位點之間存在適當的氫鍵基團的協(xié)同催化作用。

Promoting Oxygen Reduction Reaction on Atomically Dispersed Fe Sites via Establishing Hydrogen Bonding with the Neighboring P Atoms. Adv. Energy Mater., 2022, DOI: 10.1002/aenm.202203611.

https://doi.org/10.1002/aenm.202203611.

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