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趙學(xué)波/顧鑫/楊劍AFM: 氧空位+非晶結(jié)構(gòu)協(xié)同促進(jìn)堿金屬離子快速穩(wěn)定存儲(chǔ)

由于其高理論容量和合適的工作電壓，合金型負(fù)極材料在堿金屬離子電池（AMIB）中表現(xiàn)出巨大的潛力。然而，循環(huán)時(shí)的大體積膨脹嚴(yán)重阻礙了其應(yīng)用。

在此，中國(guó)石油大學(xué)（華東）趙學(xué)波教授、顧鑫副教授及山東大學(xué)楊劍教授等人提出了一種通過(guò)固態(tài)反應(yīng)獲得非晶結(jié)構(gòu)和氧空位磷酸鹽（SnP₂O₇、BiPO₄和 SbPO₄）/N摻雜碳的通用且簡(jiǎn)單的方法。這些復(fù)合材料同時(shí)結(jié)合了體積較大的聚陰離子、非晶結(jié)構(gòu)和氧空位等特點(diǎn)，因此表現(xiàn)出比AMIB中的對(duì)應(yīng)化合物更出色的電化學(xué)性能。

電化學(xué)測(cè)試和DFT計(jì)算表明，在這種復(fù)合材料中，龐大的聚陰離子減輕了結(jié)構(gòu)應(yīng)力，非晶結(jié)構(gòu)促進(jìn)了離子傳輸，而氧空位改變了電子結(jié)構(gòu)，從而協(xié)同提高電子電導(dǎo)率、加速離子擴(kuò)散并降低結(jié)合能。

圖1. SnP₂O_7-x /N摻雜碳的K存儲(chǔ)性能

因此，該復(fù)合材料的電化學(xué)性能大大提高。以SnP₂O₇的K存儲(chǔ)性能為例，非晶結(jié)構(gòu)和氧空位的SnP₂O_7-x /N摻雜碳提供高比容量（376 mAh g^-1@ 0.1 A g^-1）、穩(wěn)定的循環(huán)性能（1 A g^-1時(shí)5000次循環(huán)后容量為320.8 mAh g^-1）和良好的倍率性能（161.1 mAh g^-1 @10 A g^-1）。

非原位XRD、HRTEM和SAED觀察表明，SnP₂O₇的儲(chǔ)鉀機(jī)制是典型的兩步過(guò)程，即轉(zhuǎn)化反應(yīng)和合金化反應(yīng)。這種缺陷和非晶化的協(xié)同工程促進(jìn)快速穩(wěn)定的Li/Na/K存儲(chǔ)將為AMIBs其他負(fù)極的改進(jìn)提供有價(jià)值的指導(dǎo)。

圖2. SnP₂O_7-x /N摻雜碳的儲(chǔ)鉀機(jī)制

Boosting Fast and Stable Alkali Metal Ion Storage by Synergistic Engineering of Oxygen Vacancy and Amorphous Structure, Advanced Functional Materials 2021. DOI: 10.1002/adfm.202106751

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