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王惠/劉肖杰ACS Nano：構(gòu)建不同維度硅/碳納米結(jié)構(gòu)實(shí)現(xiàn)高性能鋰離子電池！

硅作為下一代鋰離子電池(LIBs)具有廣闊前景的負(fù)極候選物，引起了廣泛關(guān)注。然而，巨大的體積變化和固有的低電子/離子電導(dǎo)率將阻礙其進(jìn)一步發(fā)展。

西北大學(xué)王惠、劉肖杰等提出了源于0D Si/C納米結(jié)構(gòu)衍生的1D、2D和3D聚集體，以實(shí)現(xiàn)硅負(fù)極的高結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性和快速離子運(yùn)輸。

圖1 材料制備及表征

考慮到納米硅與中空碳結(jié)合的優(yōu)越性，將浸在中空碳?xì)ぃ⊿HC）內(nèi)部和骨架中的硅納米點(diǎn)作為初始0D納米球結(jié)構(gòu)，以形成1D、2D和3D聚集體。主要的SHC納米構(gòu)件具有以下幾個(gè)優(yōu)點(diǎn)：

（a）具有納米尺寸的0D納米球和硅納米點(diǎn)可以縮短離子轉(zhuǎn)移路徑，降低內(nèi)應(yīng)力；

（b）碳?xì)ず凸柚g的內(nèi)置內(nèi)部空隙也有利于形成穩(wěn)定的SEI層，并為硅的自由膨脹提供空間；

（c）碳?xì)た梢赃M(jìn)一步避免硅納米點(diǎn)直接暴露在電解液中，提高SEI穩(wěn)定性，并用作受限硅的化學(xué)反應(yīng)器；

（d）具有隨機(jī)分布和多點(diǎn)物理接觸的內(nèi)部微小硅納米點(diǎn)可以增加導(dǎo)電性，并將鋰離子擴(kuò)散長(zhǎng)度減小到納米級(jí)，從而獲得增強(qiáng)的鋰存儲(chǔ)性能。

圖2 鋰半電池性能

因此，基于0D SHC納米球的優(yōu)點(diǎn)，通過簡(jiǎn)單的靜電紡絲技術(shù)制備了有序錨定在氮摻雜碳纖維上具有項(xiàng)鏈狀形狀的1D SHC納米球（SHC/NCF）。此外，SHC納米球通過一種簡(jiǎn)單、易于操作的旋涂技術(shù)進(jìn)行定向和堆疊以形成2D平面結(jié)構(gòu)，其中SHC納米球圍繞前、后、左和右側(cè)面相互連接。此外，SHC納米球通過連續(xù)的氮/碳基體相互連接，并通過靜電紡絲自組裝成完全由薄氮/碳?xì)ぃ⊿HCM）包圍的3D微球結(jié)構(gòu)。

當(dāng)將1D、2D和3D產(chǎn)品用作LIBs的負(fù)極時(shí)，在電化學(xué)性能方面，1D優(yōu)于2D和3D樣品，對(duì)于鋰半電池，1D SHC/NCF纖維在0.5 A g^-1下循環(huán)1200次后可提供 2000 mAh g^-1的容量，在 1 A g^-1下循環(huán)600次后可提供 1300 mAh g^-1的容量，對(duì)于鋰全電池，在0.5 A g^-1下循環(huán)200次后可提供453.5 mAh g^-1的容量。相信這項(xiàng)工作可以為其他相關(guān)基本材料提高其儲(chǔ)能性能提供有價(jià)值的指導(dǎo)。

圖3 1D、2D和3D電極不同電極結(jié)構(gòu)組件的結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性

Adjustable Dimensionality of Microaggregates of Silicon in Hollow Carbon Nanospheres: An Efficient Pathway for High-Performance Lithium-Ion Batteries. ACS Nano 2021. DOI: 10.1021/acsnano.1c08866

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