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Appl. Catal. B.: 氮化碳中氮空位的選擇性構建及其用于可見光催化合成氣生成

Appl. Catal. B.: 氮化碳中氮空位的選擇性構建及其用于可見光催化合成氣生成
催化還原CO2和H2O被認為是一種綠色、可持續的制備合成氣的方法,不過,該反應存在效率不高和H2/CO比不可控的問題。近期,山西大學楊恒權教授、楊朋舉教授、張紅霞教授和石虎講師團隊報道了一種使用乙腈處理聚氮化碳(PCN)表面產生N缺陷的方法,處理后的催化劑表現出了非常好的光催化活性,其催化活性是未處理樣品的10倍,同時通過控制N缺陷濃度可以將合成氣比例可以在0.24:1到6.8:1之間可控調節。
通過控制PCN處理時的乙腈溫度,作者得到了一系列PCN-x催化劑(x=23/30、35/40)。通過15N固體核磁和正電子湮沒譜,發現只有小部分N缺陷位于催化劑的體相,而大部分N缺陷位于催化劑的表面。
Appl. Catal. B.: 氮化碳中氮空位的選擇性構建及其用于可見光催化合成氣生成
圖1. N缺陷類型和分布表征
N缺陷的生成顯著促進了合成氣生成,并且隨著催化劑處理條件不同,合成氣H2/CO比可在一定范圍內進行調節。N缺陷濃度影響了催化劑吸附CO2的能力 ,從而調控CO2還原性能。
Appl. Catal. B.: 氮化碳中氮空位的選擇性構建及其用于可見光催化合成氣生成
圖2. CO2還原性能
Selectively Constructing Nitrogen Vacancy in Carbon Nitrides for Efficient Syngas Production with Visible Light. Appl. Catal. B: Environ. 2021. DOI: 10.1016/j.apcatb.2021.120496.

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