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鋰硫（Li-S）電池由于理論能量高、成本低，是最有前景的下一代儲能技術(shù)之一。然而，實(shí)際上高能量Li-S電池的循環(huán)壽命仍然非常有限，原因尚不清楚。

太平洋西北國家實(shí)驗(yàn)室Dongping Lu等通過實(shí)用條件下的電池研究，證明內(nèi)部短路（ISC）是Li-S電池早期失效的根本原因，這歸因于S正極和鋰負(fù)極之間的串?dāng)_。

圖1 普通Li-S在貧電解液條件下和循環(huán)后拆解正負(fù)極重新組裝注液后的性能

研究發(fā)現(xiàn)，正極形貌對S正極和鋰負(fù)極的反應(yīng)均勻性有重要影響，特別是在實(shí)用貧電解液條件下。鑒于S正極的高孔隙率和粗糙度，沿電極表面始終存在局部分布的高低區(qū)域。當(dāng)軟鋰箔用作負(fù)極時(shí)，粗糙的正極在電池組裝過程中容易在壓力作用下在鋰負(fù)極表面產(chǎn)生壓痕，導(dǎo)致兩個電極之間的接觸不均勻。這些高度凹進(jìn)的區(qū)域具有更好的接觸，因此局部電阻更小。

而對于凸起區(qū)域來說，可能會出現(xiàn)局部接觸松動，甚至是很小的間隙，從而導(dǎo)致局部電阻較高。當(dāng)施加電流時(shí)，電化學(xué)反應(yīng)將優(yōu)先沿著較低電阻區(qū)域發(fā)生，從而導(dǎo)致不均勻的鋰沉積/剝離，這會造成鋰的局部體積膨脹和粉化，從而導(dǎo)致電解液重新分布，進(jìn)一步加劇了局部電阻和電流密度的變化。最終，由正極和負(fù)極串?dāng)_引起的糾纏形態(tài)演變和電解液重新分布會導(dǎo)致高局部電流密度，誘導(dǎo)樹枝狀鋰生長和ISC。

圖2 正極形貌對鋰負(fù)極的串?dāng)_

因此，有兩個因素在ISC中發(fā)揮重要作用。首先，不均勻接觸是由初始狀態(tài)下粗糙的正極形貌引起的，并且在循環(huán)過程中進(jìn)一步惡化。第二個因素是電解液條件。在富電解液條件下，過量電解液會通過完全填充電極之間的間隙，在一定程度上補(bǔ)償局部電阻變化。然而，在貧電解液條件下或電解液耗盡的情況下，由于缺乏電解液，電極形貌的影響會被放大。這解釋了為什么ISC在圖案化電極中發(fā)生得非常早。

應(yīng)該注意的是，由于電解液副反應(yīng)和不可避免的電極粉碎，在鋰或任何其他可充金屬電池中，可用電解液的損失是不可避免的。這意味著對于任何電解液條件，在電池循環(huán)后，粗電極最終將經(jīng)歷不均勻的電解液分布，并且對于較粗的電極來說更快。此外，這兩個因素在電池循環(huán)過程中相互糾纏，形成高局部電流密度并導(dǎo)致樹枝狀鋰生長。

研究證明，任何可以使正極反應(yīng)均勻化并降低局部電流變化的方法都將有助于延遲或消除ISC，從而延長電池循環(huán)壽命，其中控制電極形貌是實(shí)現(xiàn)這一目標(biāo)的最直接方法之一。該研究為延長高能Li-S和其他可充金屬電池循環(huán)壽命的電極設(shè)計(jì)提供了新的思路。

圖3 具有粗糙正極的Li-S電池中的局部電流分布和鋰負(fù)極演化

Early Failure of Lithium–Sulfur Batteries at Practical Conditions: Crosstalk between Sulfur Cathode and Lithium Anode. Advanced Science 2022. DOI: 10.1002/advs.202201640

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