使用可再生電力電還原CO₂(CO₂RR)是合成甲醇(CH₃OH)的一條有吸引力的途徑。然而，現在仍然沒有對該反應具有良好活性和高選擇性的主流電催化劑，但甲酸(HCOOH)、CO和甲烷是最常見的C₁產物，所以由于多電子電催化反應會受到吸附-能量比例關系的嚴重影響，采用串聯過程可能會提供更高的效率。

基于此，新加坡國立大學Boon Siang Yeo和巴塞羅那大學Federico Calle-Vallejo等人提出了一種將CO₂還原為HCOOH，然后將HCOOH還原為CH₃OH的策略。研究發現，前一步反應可以使用后過渡金屬輕松完成，但由于HCOOH的電化學惰性，后一步反應極其困難。故研究人員開發了一種包含Ti³⁺位點和氧空位的陽極氧化鈦催化劑(稱為TOV)，在-1.0V時可將HCOOH還原為CH₃OH，法拉第效率達12.6%，部分電流密度為-2 mA cm^-2。

在此項工作中，研究人員說明了使用Ti_an將HCOOH電還原為CH₃OH的機理。表征研究表明，Ti_an催化劑是高度無定形的，并且在電催化FAR過程中具有TOV位點。研究人員證明催化劑上TOV的數量與CH₃OH的產生呈正相關。通過密度泛函理論(DFT)計算將缺陷處的TOV識別為由^*H₂COOH介導的空位填充途徑中的活性位點，同時進一步提供基于^*HCOOH和^*H₂COOH結合能以及TOV形成的整體篩選指導，該工作也說明了如何合理設計電催化劑以還原高度穩定的有機官能團。通過將增強的催化位點(例如TOV)引入陽極氧化的Ti，可有利地還原羧酸基團以生產有價值的醇。除了展示了在環境條件下通過串聯電催化還原CO₂合成CH₃OH的可行性之外，這項工作還提供了將長鏈脂肪酸轉化為有價值的醇(例如正丙醇)的替代途徑，這可為從串聯CO₂電解合成CH₃OH的催化劑的高通量自動化設計開辟道路。

Toward efficient tandem electroreduction of CO₂ to methanol using anodized titanium, ACS Catalysis, 2021.?DOI: 10.1021/acscatal.1c01725

https://doi.org/10.1021/acscatal.1c01725

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ACS Catalysis：陽極氧化鈦高效串聯CO2電還原為甲醇

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