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大連理工Angew. : 等離子體調(diào)控h-BN局域環(huán)境用于丙烷氧化脫氫

六方氮化硼（h-BN）由于其在丙烷氧化脫氫中的高烯烴選擇性受到了廣泛關(guān)注，不過(guò)，商業(yè)h-BN的高結(jié)晶度和活性位點(diǎn)的難以辨認(rèn)阻礙了h-BN活性的進(jìn)一步提升。

對(duì)此，大連理工大學(xué)陸安慧教授和易顏輝副教授團(tuán)隊(duì)使用四種等離子體（N₂、O₂、H₂、Ar）調(diào)控h-BN的局域環(huán)境，其中N₂處理的BN表現(xiàn)出極高的活性，光譜結(jié)果發(fā)現(xiàn)三硼中心的N缺陷在丙烷轉(zhuǎn)化中扮演者重要的角色，而在O₂處理BN中BO_x物種的燒結(jié)導(dǎo)致了催化活性的降低。

N₂等離子體處理得到的BN表現(xiàn)出最好的催化活性，520 oC時(shí)丙烷轉(zhuǎn)化率達(dá)到26.0%，烯烴選擇性高達(dá)89.4%，烯烴產(chǎn)率達(dá)到了1.99 g g^-1 h^-1。相比之下，O₂等離子體處理得到的BN在520 oC丙烷轉(zhuǎn)化率最低，不過(guò)該樣品在低溫時(shí)表現(xiàn)出最高的丙烷轉(zhuǎn)化率，可能由于O₂等離子體處理時(shí)引入了一些活性位點(diǎn)。

圖1. 催化性能測(cè)試

結(jié)構(gòu)表征發(fā)現(xiàn)，催化劑制備過(guò)程中產(chǎn)生了缺陷，N₂等離子體處理后缺陷進(jìn)一步增多。EPR表征發(fā)現(xiàn)BN中存在三硼中心（TBC）和單硼中心（OBC）這兩種缺陷，并且TBC缺陷和反應(yīng)速率呈正相關(guān)，說(shuō)明這種缺陷在丙烷脫氫反應(yīng)中扮演者更重要的角色。

圖2. 光譜學(xué)表征

Plasma Tuning Local Environment of Hexagonal Boron Nitride for Oxidative Dehydrogenation of Propane. Angew. Chem. Int. Ed. 2021. DOI: 10.1002/anie.202106713.

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