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與傳統商業化電池相比，水系鋅離子電池（AZIB）因其資源豐富、開發成本低、安全性高、環境友好等優勢而備受關注。因此，開發具有高能量密度和長壽命的新型正極材料對于未來AZIB的實際應用非常重要。

在此，東南大學胡林峰教授等人通過將V和Mn元素同時摻入到NASICON主體中，以利用V和Mn過渡金屬元素中的電化學氧化還原反應來存儲Zn²⁺。具體而言，作者通過簡便的溶膠-凝膠方法制備了石墨烯包裹的Na₄VMn(PO₄)₃ （NVMP@GN），然后在Ar氣流中進行750 °C熱處理以改善結晶。考慮到充足的MnSO₄被認為是抑制傳統Mn基化合物中Mn溶解的關鍵電解液添加劑，因此使用2 M Zn(SO₄)₂/0.2 M MnSO₄作為水系電解液。

電化學測試表明，NVMP@GN正極在0.1 A g^-1下表現出254.3 mAh g^-1的最佳比容量，平均放電平臺約為1.3 V，且在功率密度為309.7 Wh kg^-1時具有競爭力的能量密度121.6 W kg^-1。在5 A g^-1的電流密度下，NVMP@GN正極經過3000次循環后的容量保持率仍為89.1%，證實了Mn鹽可顯著抑制由Mn溶解引起的快速容量衰減。

圖1. NVMP/NVMP@GN正極在不同電解液中的Zn²⁺存儲性能

根據非原位XRD和XPS表征結果，NVMP相中的Zn²⁺存儲機制可總結如下：在初始充電狀態下，鈉離子部分從NVMP骨架中提取形成Na₂VMn(PO₄)₃相，XPS結果顯示V³⁺氧化為V⁴⁺和Mn²⁺氧化為Mn³⁺證實了這一點。并且如XRD圖譜所示，輕微衍射轉變為更大的衍射度。在隨后的放電過程中，Zn²⁺插層形成 Na₂ZnVMn(PO₄)₃相，很好地保留了既定的NASICON結構。

因此，分別觀察到在Mn²⁺/Mn³⁺和V³⁺/V⁴⁺之間發生了兩步電子轉移。在隨后的循環中，可逆的Zn²⁺提取/嵌入將在沒有鈉離子參與的情況下連續進行。此外，進一步的動力學分析證明了石墨烯包裹增加的Zn²⁺擴散能力和電子導電性。總之，這項工作開發了NASICON型NVMP作為AZIBs正極的有希望候選者，也為合理設計雜原子摻雜（Cu、Co、Fe、F等）相以實現進一步的性能提升提供了廣闊的前景。

圖2. NVMP相中的Zn²⁺存儲機制

Simultaneous Incorporation of V and Mn Element into Polyanionic NASICON for High Energy-Density and Long-Lifespan Zn-Ion Storage, Advanced Energy Materials 2022. DOI: 10.1002/aenm.202200654

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東南胡林峰AEM：V/Mn共摻雜實現NASICON的高能/長壽命儲鋅

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