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寧波大學(xué)舒杰AEM: 四電子轉(zhuǎn)移反應(yīng)實(shí)現(xiàn)高容量水系Cu-Se電池

硒作為存儲(chǔ)金屬離子的潛在替代正極材料具有一系列優(yōu)點(diǎn)，例如良好的電子導(dǎo)電性、有吸引力的體積比容量和質(zhì)量能量密度。然而，由于缺乏可行的轉(zhuǎn)化反應(yīng)氧化還原電對(duì)，硒基電池的發(fā)展受到了嚴(yán)重阻礙。

在此，寧波大學(xué)舒杰教授等人基于化學(xué)熱力學(xué)性質(zhì)的定量分析，構(gòu)建了一種以Cu²⁺為可變價(jià)電荷載體的新型轉(zhuǎn)換型Cu-Se電池。首先，為了篩選有前景的M-Se電池，作者對(duì)14種水系硒基系統(tǒng)的化學(xué)熱力學(xué)性質(zhì)進(jìn)行了定量分析，包括金屬硒化物在水溶液中的穩(wěn)定性、理論比容量、標(biāo)準(zhǔn)電極電位和電極材料的體積膨脹率（VER）等。

此外，金屬硒電池系統(tǒng)的實(shí)際情況也應(yīng)納入篩選范圍，例如金屬的成本和毒性?？傮w而言，除去報(bào)道過(guò)的Zn-Se電池，Ni-Se、Fe-Se和Cu-Se電池似乎具有巨大的潛力。為此，作者采用納米多孔碳（NCP-30，孔徑≈30 nm）通過(guò)熔融擴(kuò)散法包封硒制備了Se@NCP-30正極以進(jìn)一步評(píng)估Ni-Se、Fe-Se和Cu-Se電池的電化學(xué)性能。

圖1. M-Se電池化學(xué)熱力學(xué)性質(zhì)的定量分析

研究表明，三種電池中只有Cu-Se電池表現(xiàn)出高電化學(xué)可逆性。受益于可變價(jià)電荷載流子和硒化銅化學(xué)穩(wěn)定性之間的協(xié)同作用，Cu-Se電池在0.1 A g^-1時(shí)具有1045.4 mAh g^-1的高初始可逆容量，還表現(xiàn)出出色的長(zhǎng)循環(huán)穩(wěn)定性和倍率性能，在2 A g^-1下1500 次循環(huán)后容量保持率為89.7%。

此外，作者組裝了基于Cu-Se系統(tǒng)的軟包電池，可為發(fā)光二極管陣列供電，展示了其在可持續(xù)儲(chǔ)能領(lǐng)域的實(shí)際應(yīng)用前景。通過(guò)DFT、XRD、XPS、HRTEM等的理論和實(shí)驗(yàn)聯(lián)合研究，作者證實(shí)Cu-Se電池的儲(chǔ)能機(jī)制基于可逆的相轉(zhuǎn)化過(guò)程：Se→Cu^IISe→Cu^I₂Se，即從二價(jià)Cu²⁺到Cu⁺及從Se⁰到Se^2-的4電子轉(zhuǎn)換過(guò)程。因此，這項(xiàng)工作構(gòu)建了一種性能優(yōu)異的水系Cu-Se電池，并為探索更有前景的金屬硒電池鋪平了道路。

圖2. 水系Cu-Se電池的電化學(xué)性能

Four-Electron Transfer Reaction Endows High Capacity for Aqueous Cu–Se Battery, Advanced Energy Materials 2022. DOI: 10.1002/aenm.202103998

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