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ACS Catalysis：CeO2-SnO2固溶體還原性增強(qiáng)改變Pt-氧化物界面處CO氧化機(jī)制

許多重要的催化反應(yīng)發(fā)生在金屬-氧化物界面。然而，由于活性位點(diǎn)濃度低和缺乏高靈敏度的分析方法，該催化機(jī)制通常難以探測(cè)到。

瑞士保羅謝勒研究所Olga V. Safonova團(tuán)隊(duì)研究并報(bào)道了氧化物還原性對(duì)負(fù)載在基于CeO₂固溶體上Pt納米粒子的低溫CO氧化機(jī)制的影響。

作者制備了含有Pt納米粒子的CeO₂、Ce_0.52Zr_0.48O₂和Ce_0.5Sn_0.5O₂固溶體催化劑。Pt/Ce_0.52Zr_0.48O₂和Pt/Ce_0.5Sn_0.5O₂在低溫CO氧化中表現(xiàn)出比Pt/CeO₂更高的活性。

另外，只有Pt/Ce_0.5Sn_0.5O₂表現(xiàn)出反應(yīng)活化能的降低這歸因于Ce⁴⁺在Pt/Ce_0.5Sn_0.5O₂界面上更容易還原(與Pt/CeO₂界面相比)，提高了催化CO氧化速率，降低了表觀活化能，并增加了氧的反應(yīng)級(jí)數(shù)。

Pt/Ce_0.5Sn_0.5O₂界面處的CO氧化機(jī)制為：

1. 在 Pt/Ce_0.5Sn_0.5O_2-x界面上的CO氧化過程中，Ce⁴⁺還原加速反應(yīng)，Ce³⁺氧化成為限速步；

2. 在低溫CO氧化過程中無法檢測(cè)到Sn⁴⁺/Sn²⁺氧化還原對(duì)的活性；然而，Sn的存在加速了金屬-氧化物界面處Ce⁴⁺的還原；

3. CO在Pt納米顆粒上活化，與CeO₂-SnO₂固溶體提供的氧反應(yīng)，從而排除CO在Pt/Sn合金上的活化。

Enhanced reducibility of the ceria-tin oxide solid solution modifies the CO oxidation mechanism at the platinum-oxide interface. ACS Catalysis, 2021. DOI: 10.1021/acscatal.1c01685

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