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王海燕/邵敏華/張旗Small: 揭示鋅負(fù)極上鋅枝晶形成的二維表面擴(kuò)散機(jī)理

水系鋅離子電池由于其高安全性、成本效益和具有競(jìng)爭(zhēng)力的電化學(xué)性能，被認(rèn)為是用于大規(guī)模儲(chǔ)能系統(tǒng)的有前途的裝置之一。然而，鋅金屬負(fù)極上的枝晶生長(zhǎng)極大地阻礙了其進(jìn)一步的實(shí)際應(yīng)用，枝晶演化的內(nèi)部機(jī)制仍不清楚，在負(fù)極界面引入保護(hù)層是避免鋅枝晶生長(zhǎng)的有效方法。

在此，中南大學(xué)王海燕教授、張旗及香港科技大學(xué)邵敏華教授等人提出了一種二維 (2D) 原子表面擴(kuò)散機(jī)制，以揭示鋅沉積在不均勻電場(chǎng)和離子場(chǎng)下從微小突起到枝晶的演變。

作者通過(guò)簡(jiǎn)單且可擴(kuò)展的磁控濺射方法制造了具有超薄電子導(dǎo)電氮化銅保護(hù)層 (CN-Zn) 的鋅負(fù)極，通過(guò)理論模擬和各種原位/非原位技術(shù)對(duì)有和沒(méi)有氮化銅 (CN) 涂層的鋅表面的鋅沉積行為進(jìn)行了很好的研究。結(jié)果表明，二維 (2D) 原子擴(kuò)散機(jī)制在誘導(dǎo)鋅枝晶的形成中起著至關(guān)重要的作用。

圖1. 通過(guò)磁控濺射制備CN保護(hù)層的示意圖及表征

該CN保護(hù)層對(duì)鋅原子遷移具有高鋅親和力和高擴(kuò)散勢(shì)壘，導(dǎo)致寬敞的成核和均勻的鋅沉積，從而顯著提高了電化學(xué)穩(wěn)定性，帶有保護(hù)層的鋅負(fù)極可以在低極化（27.9 mV）的對(duì)稱電池中穩(wěn)定循環(huán)800小時(shí)。通過(guò)有限元模擬、原位光學(xué)顯微鏡觀察和電化學(xué)測(cè)試進(jìn)一步驗(yàn)證了有限的2D原子擴(kuò)散能有效地抑制Zn枝晶的形成。

本研究首次揭示了受限的二維原子表面擴(kuò)散機(jī)制在抑制鋅微小突起的形成中的作用，所提出的2D原子在表面的受限擴(kuò)散機(jī)制為活性金屬負(fù)極界面改性和抑制枝晶生長(zhǎng)提供了新的思路。

圖2. 鋅枝晶形成機(jī)制及原位光學(xué)顯微鏡觀察

Revealing the Two-Dimensional Surface Diffusion Mechanism for Zinc Dendrite Formation on Zinc Anode, Small 2021. DOI: 10.1002/smll.202104148

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