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盡管具有高能量密度，但富鋰層狀氧化物（LRLO）由于過渡金屬陽離子遷移到鋰層而導致容量保持率低和電壓持續衰減。一旦陰離子參與氧化還原反應，陽離子遷移就會通過金屬中的氧脫位來穩定氧化的氧陰離子。因此，在大多數富鋰層狀氧化物中，結構無序被認為是不可避免的。

在此，成均館大學Jongsoon Kim和韓國科學技術院Jihyun Hong等人報道了一種新的Mg取代的LRLO即Li_1.2Mg_0.2Ru_0.6O₂或Li_2-2xRu_1-xMg_3xO₃ (x=0.1)，通過熱力學抑制結構無序實現了出色的容量和電壓保持率。

在基于陽離子和陰離子氧化還原反應的4.4 V低截止電壓下，可以可逆地利用93%的理論容量(283 mAh g^-1)，相當于每單位1.12 Li⁺脫/嵌入。Li_1.2Mg_0.2Ru_0.6O₂經歷了長程結構有序的可逆變化，可以忽略平面內外的陽離子遷移。

圖1. 第一性原理計算結構無序抑制的起源

作者基于第一性原理計算和各種結構探針發現Mg離子通過選擇性氧化氧離子并通過輕微變形形成短 (1.75 ?) Ru=O鍵穩定脫鋰狀態八面體位點中的相鄰 Ru，從而有效地從TM陽離子中分解氧離子。由于結構穩定性高，Li_1.2Mg_0.2Ru_0.6O₂的電壓衰減比Li₂RuO₃小46%，且300次循環后仍保持其初始容量的83%。

Li_1.2Mg_0.2Ru_0.6O₂抑制陽離子跳躍導致高倍率性能，在608 mA g^-1的電流密度下提供194 mAh g^-1的比容量，容量保持率為68.5%（vs 15.2 mA g^-1）。這些發現證明了這種實用策略的潛力，即使在長時間循環的情況下也能穩定LRLO。

圖2. Li_1.2Mg_0.2Ru_0.6O₂優異的電化學性能

Selective Anionic Redox and Suppressed Structural Disordering Enabling High-Energy and Long-Life Li-Rich Layered-Oxide Cathode, Advanced Energy Materials 2021. DOI: 10.1002/aenm.202102311

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成均館大學&韓國科學技術院AEM: 高能量和長壽命的富鋰層狀氧化物正極

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