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?武大曹余良Nano Energy：循環10000次、倍率100 C的鈉離子電池正極！

Na₄Fe₃(PO₄)₂(P2O₇)(NFPP)作為一種典型的鈉離子電池正極材料，以其低成本、無毒、適宜的工作電壓和理論容量等優點，具有廣闊的應用前景。然而，在所有合成方法中產生的不可避免的NaFePO₄雜質導致其較差的電子和離子導電性，限制了NFPP的容量利用率。

武漢大學曹余良等報道了一種新型純相Na₄Fe_2.91(PO₄)₂(P₂O₇)正極材料，該材料僅通過在晶格中引入少量 Fe 缺陷來制備。

圖1 材料表征

這里使用簡便的噴霧干燥方法成功合成了一系列具有不同Fe缺陷含量的 NFPP_x樣品。材料合成中局部Fe濃度的降低可以大大抑制NaFePO₄雜質的產生，同時也形成具有3%Fe缺陷的純相Na₄Fe_2.91(PO₄)₂(P₂O₇)。

DFT 計算表明 Na₄Fe_2.91(PO₄)₂(P₂O₇)材料中的Fe缺陷會導致化學鍵的扭曲并影響附近原子的電子云分布，從而導致較低的帶隙和遷移能壘，進而獲得更高的電子和 Na⁺離子電導率。

圖2 NFPPx樣品的電化學性能

因此，純相 Na₄Fe_2.91(PO₄)₂(P₂O₇)正極表現出高放電容量（0.2 C時為110.9 mAh g^-1）、優異的倍率性能（100 C時為52 mAh g^-1）和超過10,000次的出色長循環穩定性。

此外，由Na₄Fe_2.91(PO₄)₂(P₂O₇)正極和硬碳負極組裝而成的軟包電池在1,000次循環中顯示出87.4%的高容量保持率。這些結果表明，簡單的缺陷調節策略可用于合成用于低成本鈉離子電池的高質量純相Na₄Fe_2.91(PO₄)₂(P₂O₇)材料。

圖3 軟包電池性能

A Novel Fe-defect Induced Pure-phase Na4Fe2.91(PO4)2P2O7 Cathode Material with High Capacity and Ultra-long Lifetime for Low-cost Sodium-ion Batteries. Nano Energy 2021. DOI: 10.1016/j.nanoen.2021.106680

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